论文部分内容阅读
在单分子层次上对DNA分子进行研究，对深入理解复杂的生命机制具有重要意义。但是单分子的信号强度往往非常低，普通的仪器设备难以检测到如此弱的信号。贵金属纳米结构的表面增强效应可将表面附近分子的荧光与拉曼散射增强几个数量级，利用贵金属纳米结构基底有可能实现DNA的单分子检测。本论文研究了纳米结构的表面增强效应，并探索了纳米结构基底在DNA表面增强检测与拉直操纵中的应用。首先，制备出一种新型的银纳米芽结构，考察了基于银纳米芽结构表面增强基底的性能。银纳米芽结构由固态离子学方法制备，表面高度粗糙；在银纳米芽基底上检测到较低浓度的染料小分子Rhodamine6G的表面增强拉曼散射信号；比较了自然氧化与加热氧化对银纳米芽基底的影响，发现氧化会显著改变基底表面增强能力。其次，以银膜结构为对象研究了氧化对基底表面增强性质的影响。检测了不同氧化时间下Rhodamine6G在银膜基底上的表面增强光谱，观测到表面增强拉曼散射与表面增强荧光随着氧化时间增加而同步地振荡，氧化后的银膜基底表面增强拉曼性质优于未氧化的银膜基底；测量了氧化过程中银膜基底氧化层厚度与表面粗糙度的变化，从检测物分子与基底的距离和基底的表面结构两方面分析了氧化对基底表面增强性质的影响机制。最后，将纳米结构应用于λDNA的表面增强检测与拉直操纵。使用银纳米芽基底在单分子水平探测到λDNA的拉曼信号，与扫描拉曼光谱成像结合检测到结构更精细的λDNA拉曼光谱；在荧光成像检测中观察到银纳米芽基底氧化前后对λDNA分子荧光的淬灭与增强效应；利用亲水的超顺排碳纳米管阵列定向操纵λDNA分子，使其沿碳纳米管方向自动排列拉直；获得λDNA分子光断裂过程的实时荧光图像，并估算了在超顺排碳纳米管基底上拉直的λDNA分子的受力与光断裂后的弹性回缩速率。本论文的研究将有助于表面增强相关理论的完善和DNA单分子检测技术的进一步发展。