可见光催化-微生物直接耦合技术降解吡啶的机理研究

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吡啶在环境中对生物有毒害作用,具有致癌性、致畸性、致突变性,因此有效地降解吡啶尤为重要。光催化-微生物耦合技术(ICPB)具有高效降解有机污染物的能力。本研究以吡啶为目标污染物,可见光为光源,活性污泥为生物种源,构建可见光催化-微生物耦合体系。探究ICPB对吡啶的降解机理,为难降解有机污染物的高效降解提供理论依据及可能的实践方法。(1)以聚氨酯海绵为载体,活性污泥为生物种源,Ti O2为光催化剂构建ICPB体系,并探讨ICPB降解吡啶的运行条件。SEM-EDS和XRD图证明Ti O2成功负载于海绵载体。FESEM图证明微生物在Ti O2/海绵复合载体上稳定附着。在实验的最佳运行条件(5%载体投加量、1000 Lux光照强度、初始p H 6)下,50 mg/L吡啶降解效率为87.36%。在葡萄糖为外加碳源的三次循环实验中,ICPB能够稳定运行,第三次循环的吡啶降解率达到98.07%,TOC去除率达到90.65%。(2)对比吸附+光解(AD+P)、单独微生物(B)、单独光催化(PC)和ICPB四个体系12 h的吡啶降解率。ICPB体系的吡啶降解效率达到96.64%,ICPB与AD+P、B和PC体系相比,吡啶降解率分别提高了83.96%、44.18%和50.03%。ICPB体系的TOC去除率达到83.44%,比PC和B体系分别提高了72.86%和31.82%。降解动力学分析表明ICPB对吡啶的降解符合准一级动力学方程。自由基捕获实验和电子自旋共振(ESR)检测表明h+、e-、·OH和·O2-均是ICPB体系降解吡啶的主要活性基团。通过三维荧光光谱检测发现可溶性微生物副产物和芳香蛋白质的含量随着有机物的降解而增加。HPLC-MS检测结果表明吡啶经过一系列氧化还原和微生物参与过程,最终中间产物进一步降解成小分子物质,产生2,3-二羟基丙醛、琥珀酸、二羟基琥珀酸和2-丁烯二酸,被矿化降解,最后生成CO2和H2O。(3)通过FESEM和共聚焦显微镜的分析结果表明ICPB运行后微生物在海绵上附着良好,载体上微生物量保持稳定。高通量测序分析结果表明反应前后ICPB体系中微生物群落发生了演替。在微生物门类水平上,Proteobacteria、Actinobacteriota是微生物群落优势菌。在微生物属类水平上,吡啶降解菌属Rhodococcus、Gemmobacter、Acidovorax和Azoarcus的比例在ICPB运行后均增加,在ICPB体系中发挥重要作用。(4)在体系处理焦化废水性能研究中,在16 h ICPB运行后,焦化废水实现良好的降解效果,ICPB对CODCr去除率为77.92%,较AD+P体系提高了71.82%,较B体系提高了50.73%,较PC体系提高了20.50%。BOD5去除率为78.72%,实现66.67%的脱色率,水质指标达到排放标准。
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