【摘 要】
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随着人们生活水平的不断提升,人们所需的锂离子电池的能量密度也在不断升高,但随之而来的离子电池安全问题却使得人们对锂离子电池的使用有些焦虑。研究人员认为将液态电解液更换为固态聚合物电解质便是一种可以快速解决安全问题,同时可提升能量密度的有效方法。目前,固态聚合物电解质自身仍然存在着离子电导率低、电化学窗口窄、离子迁移数低、与电极之间界面相容性差等问题,使得固态聚合物锂电池的性能难以最大化发挥。因此本
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随着人们生活水平的不断提升,人们所需的锂离子电池的能量密度也在不断升高,但随之而来的离子电池安全问题却使得人们对锂离子电池的使用有些焦虑。研究人员认为将液态电解液更换为固态聚合物电解质便是一种可以快速解决安全问题,同时可提升能量密度的有效方法。目前,固态聚合物电解质自身仍然存在着离子电导率低、电化学窗口窄、离子迁移数低、与电极之间界面相容性差等问题,使得固态聚合物锂电池的性能难以最大化发挥。因此本论文针对以上问题设计并合成了两种三维多孔状碳材料并制备了复合电解质,将其应用到锂电池中进行性能测试,得到的主要研究成果如下:（1）通过改良的hummer法合成了含有Mn的氧化物的石墨烯,进行热处理和酸洗合成了多孔的还原氧化石墨烯（h G）。然后通过1wt.%的多孔还原氧化石墨烯（h G）和聚环氧乙烷（PEO）/Li NO3构建了高度互连的三维复合物固态电解质（PE-h G）。h G和PEO之间的高度互连不仅形成了平行、定向和连续的Li+传输通道,也显著提升了PE-h G的机械强度（12.9 MPa）。PE-h G的离子电导率在80℃时增强到2.1×10-4 S cm-1,明显高于PE-G(1×10-4 S cm-1)和PE(0.7×10-4 S cm-1)。Li||PE-h G||Li电池可以在0.1m A cm-2,容量为0.05 m Ah cm-2下稳定循环1000小时;在0.05 m A cm-2下稳定循环2000小时,容量为0.05 m Ah cm-2。此外,全固态LFP||PE-h G||Li电池在1C和80℃下具有高容量和长循环稳定性(350圈还有95.5 m Ah g-1)。（2）以多孔的还原氧化石墨烯和PEO/Li NO3构建的高度互连的三维复合物固态电解质的基础,我们进一步结合杂原子掺杂,以及高导电无机成分（如Li3N,Li3P和Li2S6）促进SSE锂离子电导率,同时增强电化学性能。在此,我们设计并合成了一种N,P,S三掺杂多孔碳（NPS-HC）通过优化NPS-HC在PEO/聚乙烯吡咯烷酮（PVP）聚合物电解质（NPS-HC/PEO-x）中的含量（x=1、2和3 wt.%）和将Li NO3作为锂盐,NPS-HC/PEO-1在80 oC时呈现出高离子电导率2.7×10-4 S cm-1和2.08×10-10 S cm-1的低电子电导率。使用NPS-HC/PEO-1作为电解质的对称Li||NPS-HC/PEO-1||Li电池在80 oC下在0.05m A cm-2电流密度中可以稳定循环2220个小时。当NPS-HC/PEO-1电解质组装到不对称Li||NPS-HC/PEO-1||Li Fe PO4电池中时,该电池在0.1 C(1 C=170 m Ah g-1)电流密度下表现出159.2 m Ah g-1的高可逆容量。该电池在1 C的电流密度下700次循环后还保持了90.0 m Ah g-1的高可逆容量,初始容量保持率为74.3%。
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