膜分离技术由于无污染、低能耗、高效率、易操作等优点,被认为是一种极具潜力的分离技术,广泛应用于在气体分离工业中。膜材料的选择是气体膜分离技术中的核心问题。自2010年石墨二炔在实验上合成以来,石墨炔类材料由于其均匀分布的高密度内在孔以及单原子层厚度,一直被认为是一种天然的分离膜材料。然而天然石墨炔中过大或过小的孔径尺寸在很大程度上限制了其作为气体分离膜材料的应用范围和分离性能。本论文通过掺入不同的杂原子取代天然石墨一炔和石墨二炔中的部分炔链单元,设计出了三种改性石墨二炔薄膜（GDY_H、GDY_F和GDY_O）和两种改性石墨一炔薄膜（GYN和GYH）,并通过内聚能以及声子色散谱的计算验证了以上改性石墨炔结构的稳定性以及实验合成的可能性。然后,我们采用第一性原理下的密度泛函理论计算与分子动力学模拟相结合的方法研究了上述改性石墨炔薄膜的气体分离性能。首先,我们研究了改性石墨二炔对CO₂/N₂/CH₄的分离特性。结果表明GDY_H薄膜由于孔隙过大,对CO₂/N₂/CH₄没有选择分离性能,三种气体只需克服0.06⁰.16 eV的能垒便可穿透GDY_H薄膜;GDY_F和GDY_O具有很高的CO₂/CH₄、N₂/CH₄选择性（常温下理想选择性为10³¹0⁵）,可以在较大的温度范围内从CH₄中分离出CO₂和N₂;而且,GDY_O在常温下对CO₂/N₂同样具有良好的选择性（常温下理想选择性为1.7×10²）。此外,CO₂、N₂在GDY_F和GDY_O中具有极高的渗透率,常温下可达到10^-410^-2mol/m²·s·Pa,高出工业标准5⁷个数量级,这说明GDY_F和GDY_O对于CO₂、N₂具有极高的分离效率。其次,我们研究了改性石墨一炔从混合气体中（H₂/H₂O/CO₂/N₂/CO/CH₄）中提纯H₂的性能。结果表明,GYN和GYH均具有极高的H₂选择性,常温下相对H₂O、CO₂、N₂、CO和CH₄的H₂理想选择性分别高于10¹⁰、10¹³、10²¹、10¹⁸和10⁴⁶,可在较大的温度范围内有效地从混合气体中提纯出H₂。而且,适中的扩散能垒（0.63和0.68 eV）使得H₂在GYN和GYH中的渗透率分别在400 K和425 K时达到工业标准,在600 K时高出工业标准约4和3个数量级。此外,分子动力学模拟表明即使在600 K温度下GYN和GYH薄膜只允许H₂穿透,更进一步验证了GYN和GYH对H₂的高选择性。