【摘 要】
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钙钛矿太阳能电池的实验室最高效率已经超过25%,但是溶液法制备钙钛矿薄膜的过程中容易产生大量的点缺陷和晶界,且传输层/钙钛矿界面附近的缺陷密度甚至比钙钛矿薄膜内部的缺陷密度大一到两个数量级,限制了效率的进一步提升。噻吩作为路易斯碱可以钝化钙钛矿表面和内部未配位的Pb2+缺陷。钙钛矿太阳能电池各层之间的能级匹配程度也会影响载流子的传输,噻吩类分子具有类似苯环结构的共轭性,有利于提高传输层的导电性和界
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钙钛矿太阳能电池的实验室最高效率已经超过25%,但是溶液法制备钙钛矿薄膜的过程中容易产生大量的点缺陷和晶界,且传输层/钙钛矿界面附近的缺陷密度甚至比钙钛矿薄膜内部的缺陷密度大一到两个数量级,限制了效率的进一步提升。噻吩作为路易斯碱可以钝化钙钛矿表面和内部未配位的Pb2+缺陷。钙钛矿太阳能电池各层之间的能级匹配程度也会影响载流子的传输,噻吩类分子具有类似苯环结构的共轭性,有利于提高传输层的导电性和界面处载流子的传输。但是目前噻吩类聚合物常被用来制备和改性空穴传输层,噻吩基小分子很少用于改性钙钛矿前驱体和优化SnO2/MAPb I3界面。此外,在钙钛矿薄膜的缺陷钝化和界面修饰的研究中发现,-COOH、-Cl、-NH2等基团可钝化钙钛矿的缺陷。鉴于此,本论文主要通过多功能噻吩基小分子:噻吩-2-羧酸（TCA）、3-氯噻吩-2-羧基（TCA-Cl）、DL-α-氨基噻吩-2-醋酸（ATC）对钙钛矿太阳能电池的SnO2/MAPb I3界面和MAPb I3薄膜中的缺陷进行钝化,提升钙钛矿太阳能电池的光电转化效率和稳定性。具体研究内容如下:（1）利用噻吩基小分子TCA（含S、-COOH基团）和TCA-Cl（含S、-COOH、-Cl基团）钝化SnO2/MAPb I3的界面,分析-COOH、-Cl和S基团的作用效果。-COOH通过酯化反应减少了SnO2表面的羟基缺陷,-Cl改善SnO2和钙钛矿间的界面接触,促进MAPb I3的晶粒生长。-C=O、S和-Cl可以钝化SnO2/MAPb I3的界面的VI+和未配位的Pb2+缺陷。钙钛矿太阳能电池的最高效率从18.41%（Control）提升到19.70%（TCA）和21.07%（TCA-Cl）,同时器件的稳定性提高。（2）将TCA-Cl添加到钙钛矿前驱体溶液中,TCA-Cl的-COOH与钙钛矿中MA+相互作用,促进钙钛矿晶粒的生长。-C=O、S和-Cl可钝化钙钛矿体内的VI+和未配位的Pb2+缺陷,制备出低缺陷密度和优异光电性能的高质量钙钛矿薄膜。最高器件效率由17.30%（Control）提高到19.75%(TCA-Cl0.1)。TCA-Cl分子减少了钙钛矿薄膜晶界处的离子迁移和组分挥发,抑制钙钛矿薄膜分解,器件的稳定性提高。（3）将噻吩基分子ATC（含S、-COOH、-NH2基团）添加到钙钛矿前驱体中,通过一系列表征确定ATC的最优浓度。探究TCA-Cl钝化SnO2/MAPb I3界面和TCA-Cl或ATC添加到钙钛矿前驱体中的协同钝化作用,四组样品对比确定最优方案为:TCA-Cl修饰SnO2/MAPb I3界面和ATC添加到钙钛矿前驱体溶液的协同钝化（SnO2/TCA-Cl+ATC）,器件效率由17.52%（Control）提升到20.82%,器件稳定性提升。TCA-Cl对SnO2/MAPb I3界面的钝化和能带调节,ATC的长碳链和-NH2调节钙钛矿薄膜的晶粒尺寸和钝化内部缺陷,协同钝化提高了钙钛矿太阳能电池的光电性能。需要说明的是,由于冬季以来环境湿度较大,器件整体效率较第一部分实验结果要偏低,但不影响规律性。
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