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三氯生(TCS),作为一种广谱性抗菌剂,广泛应用于个人护理品中。由于其广泛使用,现阶段在国内外水体中均已普遍检测到了TCS的存在。研究发现,TCS不仅对生物体存在一定的急性毒性,而且会引起生物体的内分泌干扰,因此TCS的环境行为和生态风险引起了科学家们广泛的关注。污水处理厂对生活污水中TCS不完全去除及污泥的农业应用是TCS分别进入水体和陆地生态系统的主要途径。目前,有关TCS在农业土壤中的迁移转化过程已有大量的研究。而对于水生生态系统中TCS的研究主要集中在地表水体中TCS污染水平,及对水生生物的毒理评估。本研究的目的就是探索TCS进入水体后的迁移转化过程,确定其主要的归趋,为TCS在水体中可能的生态风险提供理论依据,研究主要取得以下成果: 1)于2013年4月至2014年5月每季度一次对城市湖泊—武汉市东湖15个采样点水体中TCS含量进行了测定,结果显示东湖水体中TCS处于较低的污染水平,最高浓度为6.5 ng/L。并于2013年7月对东湖沉积物中TCS含量进行了测定,水果湖沉积物中TCS浓度最高为30.9 ng/g。室内试验显示,东湖沉积物对水体中TCS的吸附系数高达685.85,表明沉积物是水体中TCS重要的“汇”。光降解是水体中TCS去除的主要途径之一,且水体中溶解性有机质及NO3-会加速TCS的光降解过程,TCS在东湖水体中自然光下光降解半衰期小于4h。TCS在沉积物中降解主要是生物降解,但降解十分缓慢,且只能在好氧条件下才能降解。 2)在实验室条件下研究了TCS在不同来源沉积物-水系统中的吸附和降解过程。批量平衡试验显示沉积物对TCS的吸附等温线均能较好好的用Freundlich和线性模型拟合,吸附分配系数(Kd)介于220-1543之间。沉积物中有机质及粘土含量越高,pH值越低,对TCS的吸附能力越强。降解实验显示,TCS在表层水体中生物降解半衰期介于89-161天。TCS在沉积物-水系统中降解速率明显快于在表层水体中降解速率,计算而得半衰期为32-62天,速率与沉积物中微生物活性正相关。降解过程中所有沉积物中均检测到了TCS的甲基化过程,但是甲基化三氯生(M-TCS)量占降解TCS量不到5%。 3)探索了TCS进入沉积物后,在不同沉积物中的降解过程及对沉积物中微生物的影响。不同初始浓度下TCS在沉积物中降解速率介于55-239天,沉积物中有机质含量越高,TCS半衰期越大。1μg/g TCS对沉积物中微生物荧光素二乙酸酯水解、脱氢酶、碱性磷酸酶及脲酶活性无明显影响。但是随着浓度增加,TCS对微生物酶活性会存在短期影响,而后会快速恢复(香溪河沉积物中脲酶活性除外)。磷脂脂肪酸主成分分析显示,含有机质相对较低的沉积物中微生物群落表型结构对TCS更为敏感。细菌生物量和微生物总生物量成正比说明处理组中细菌生物量的变化导致了微生物生物量的变化。变性梯度凝胶电泳(DGGE)显示TCS浓度越高沉积物中细菌群落结构与空白组中差距越大,且不同沉积物最高浓度处理组与空白组间中细菌群落相似性系数介于0.38-0.73间。综上所述可以得出,因TCS生物可利用性降低,其在沉积物中降解速率及毒性效应随着沉积物的吸附能力增加而降低。 4)研究了TCS与水华蓝藻铜绿微囊藻之间的相互作用。TCS对铜绿微囊藻的生长率和光合活性96 h半抑制效应浓度(EC50)分别为9.2和65.2μg/L;而当M-TCS浓度低于500μg/L时,240 h内均不会对微囊藻细胞生长产生影响。环境浓度下TCS(0.1-2μg/L)暴露不会对微囊藻细胞中藻毒素及蛋白质产量产生影响,但是会影响细胞体内抗氧氧化活性,细胞中谷胱甘肽(GSH)含量在所有处理组中均显著增加。低浓度暴露会增加微囊藻细胞超氧化物歧化酶(SOD)活性,当TCS达到0.25μg/L时,细胞中SOD活性显著高于空白组;而后随着TCS浓度的增加,SOD逐渐降低。透射电镜显示TCS暴露会损伤微囊藻细胞细胞壁、微囊体、拟核等超微结构,且随着TCS增加,损伤增大。铜绿微囊藻细胞能降解水体中TCS,但不能降解水体中M-TCS。可能由于藻细胞的脱毒作用,约51%的TCS去除是被转化为M-TCS。谷胱甘肽结合是微囊藻降解TCS另一个主要机制。此外,微囊藻细胞活动、细胞内外分泌液均会激发自由基的产生从而促进TCS的光降解。