【摘 要】
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太阳光是地球上可利用的重要清洁能源,高效利用太阳光被认为是解决能源短缺和环境污染的重要途径。发展用于光电催化和发光器件的新型多功能材料是当前需要解决的关键课题。金属硫、硼化物廉价、结构丰富多样且具有优异的光电性能,在未来具有巨大的应用潜力。通过引入缺陷、改变晶体局域结构和化学价态调控能带结构和活性位的电子结构,可以增强其光学和催化性能。因此,本研究通过调控金属硼、硫化物的晶体局域结构、电子结构及构
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太阳光是地球上可利用的重要清洁能源,高效利用太阳光被认为是解决能源短缺和环境污染的重要途径。发展用于光电催化和发光器件的新型多功能材料是当前需要解决的关键课题。金属硫、硼化物廉价、结构丰富多样且具有优异的光电性能,在未来具有巨大的应用潜力。通过引入缺陷、改变晶体局域结构和化学价态调控能带结构和活性位的电子结构,可以增强其光学和催化性能。因此,本研究通过调控金属硼、硫化物的晶体局域结构、电子结构及构筑缺陷等方式,提高其可见/近红外光吸收、发光和光电催化水解和污染物降解性能。研究内容和结论如下:（1）通过溶剂热和高温溶剂热处理两步法成功制备了具有一维范德华同质结构的四硫化钒纳米材料。相较于溶剂热处理前的VS4,溶剂热处理后的VS4晶格发生膨胀和链结构发生扭曲畸变,并且存在V4+/V3+混合价态和S缺陷,其带隙从处理前的1.4 e V提高到1.8 e V,吸收光谱处于可见光和近红外光区,且在可见光区（峰位于440 nm）具有发光特性。特别在近红外光980 nm激发下,溶剂热处理的VS4表现出反常瞬态光电流响应特性。另外,溶剂热处理的VS4在模拟光照下还表现出较好的光电催化水解析氧OER催化活性和光催化降解罗丹明B（Rh B）活性。论文以简单的溶剂热处理方法,实现了一维范德华力同质结构四硫化钒的缺陷、晶格膨胀和链堆叠结构的有效调控。为开发新型光电器件和清洁能源的催化剂提供了新的方案和策略。（2）通过高真空度减压蒸馏对金属硼化物（Na B5C）结构中的钠进行脱除,制备了缺陷型NaxB5C三维微孔框架材料。脱钠后的NaxB5C晶体维持了稳定的三维微孔框架结构。理论计算表明脱钠后的NaxB5C之间发生绝缘体到金属的相变。NaxB5C还表现出可见光和近红外的宽光谱吸收,其带隙从脱钠前的1.34 e V提到至1.42 e V。进一步通过使用电化学工作站证明了缺陷型NaxB5C的优异的光电催化水分解和污染物降解性能。在模拟太阳光照下8 h可实现100%罗丹明B催化降解。本论文通过实现对缺陷型NaxB5C三维微孔框架结构的成功制备,为未来开发新型光电器件和高效廉价的硼基催化剂提供了新的方案和途径。
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