【摘 要】
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热电材料是一种新型能源转换材料,它可以实现热能与电能的直接转化。在众多热电材料体系中,Bi2Te3基化合物是商业化应用最广泛的一类热电材料。目前,Bi2Te3基热电材料制备方法有区熔法（力学性能差）、放电等离子烧结法、热压法等,但这些方法涉及设备昂贵和组成不易控制等缺点,不利于工业化应用。因此,本课题开发了一种热电材料的低成本制备方法—低温液相烧结法,系统研究了低温液相烧结法工艺参数对Bi2Te3
【基金项目】
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国家自然科学基金青年项目（No.52102257）:基于低温液相烧结技术的Bi2Te3基热电材料的烧结机理和结构-性能研究；
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热电材料是一种新型能源转换材料,它可以实现热能与电能的直接转化。在众多热电材料体系中,Bi2Te3基化合物是商业化应用最广泛的一类热电材料。目前,Bi2Te3基热电材料制备方法有区熔法（力学性能差）、放电等离子烧结法、热压法等,但这些方法涉及设备昂贵和组成不易控制等缺点,不利于工业化应用。因此,本课题开发了一种热电材料的低成本制备方法—低温液相烧结法,系统研究了低温液相烧结法工艺参数对Bi2Te3基材料其热电性能的影响机制,同时结合后续退火工艺和SiC纳米复合对Bi2Te3基材料的热电性能进行进一步优化,获得的主要结果如下:（1）采用高温熔融法和球磨法合成p型Bi0.5Sb1.5Te3热电材料粉末,结合低温液相烧结法实现了p型Bi0.5Sb1.5Te3合金化粉末的快速致密化过程。在少量液相（1 m L去离子水）的辅助作用下,粉末材料在110℃烧结温度和240 MPa压力下保持20 min,即可达到理论密度的98%。当烧结温度为130℃至150℃之间时,样品的Seebeck系数在450 K时达到峰值～170μV/K。此外,低温烧结过程中晶粒生长受到抑制,材料的平均晶粒尺寸仅为240 nm;并且促进了孪晶界形成,增强了声子散射作用,导致130℃的烧结样品的最低晶格热导率为0.57Wm-1K-1,其最高ZT值在450 K为0.56。（2）对烧结温度为150℃的样品进行退火处理,当退火温度为350℃～400℃时,样品在室温下功率因子高达2.3×10-3W/m K~2,比未退火提高了100%。这主要归功于Seebeck系数的大幅提升,在退火后最高达216.43μVK-1,较之前未退火峰值Seebeck系数提升了40%以上。同时,峰值电导率也提升了20%左右。同时,退火后样品热导率降低,在室温处低至0.75 Wm-1K-1,其最低晶格热导率较未退火样品下降了20%,使得其ZT在340 K附近达1.0左右,故其最佳退火温度为350℃～400℃。（3）当x=0.6(xvol%SiC/Bi0.5Sb1.5Te3)时,样品在340 K附近获得最低热导率0.64 Wm-1K-1,其中晶格热导率在此温度下低至0.43 Wm-1K-1。同时,x=0.6样品的室温载流子浓度及迁移率分别为1.7×1019cm-3和193.94 cm~2V-1s-1,故x=0.6样品电导率及功率因子相对较高,其功率因子在室温300 K达2.26×10-3W/m K~2。其在340 K时的无量纲热电优值ZT达到1.05,较相同温度下未复合样品提高了20%。同时,在300-500 K的温度范围内,该样品的平均ZT值达到0.87,比未复合样品提高了24%。
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