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氮杂环化合物(Nitrogen heterocyclic compounds, NHC)由于其相对分子质量大,空间构型复杂,并且富含氢键和氮的孤电子对,具有丰富的化学生物活性,常被用来作为染料、农药、润滑油添加剂以及抗腐蚀剂等物质；与此同时,氮杂环含能化合物还是合成第四代高能量密度物质(High Energy Density Materials, HEDM)的重要原料。明确其合成机理对于优化反应方案、提高产率有很大帮助。通过分析化合物的红外光谱可以获得许多反映分子结构的特征峰信息,而这些信息可被用于进行化合物分子结构的测定以及混合物成分分析,因此在本论文中我们均选择使用红外光谱方法检测合成机理。本论文通过将多元校正分析方法与在线红外技术相结合,先以合成3-氨基-4-偕氨基肟基呋咱(AAOF)为例确定出一套可成功完成合成机理推导的方案,然后将该方案带入到3,5-二氨基-1,2,4三唑(DAT)合成机理的研究中进行验证,具体工作内容如下：一、对化学计量学和盲源分离的历史和现状进行了概述,给出本论文中所涉及到的化学计量学方法原理及算法；二、以监控合成AAOF为例,通过多种算法对其所得混合红外光谱矩阵进行解析,确立以非负矩阵分解法(NMF法)为核心的一组可用于推导合成机理的方法学；(1)提出了以子空间比较法(SCM法)来确定反应的组分数,并与传统的PCA法进行比较,结果表明SCM法可更加清晰、直观地反应体系内组分数的个数。接下来使用两种MCR-ALS方法,即不加限制条件的MCR-ALS法(BMCR-ALS法)和添加浓度非负限制的MCR-ALS法(NMCR-ALS法)分别对混合红外光谱矩阵进行解析,实验结果表明,这两种MCR-ALS法均能够实现混合光谱解析这一目标,但这两种方法均需要使用耗时超过一个小时的渐进因子分析(EFA)进行计算来获取初始浓度矩阵,因而我们提出使用Jade法对该光谱进行解析。Jade解出各组分的红外谱图中各谱峰清晰可辨,但其浓度曲线却因为随机翻转现象而稍显杂乱,因而我们需要再寻找其他有效信号分离方法。(2)选用KICA、FastICA这两种ICA算法对混合红外光谱矩阵进行解谱,结果表明ICA方法所得浓度都有明显翻转,因而我们引入另一种解析方法,即NMF法来解谱。结果表明NMF法能准确、快速分离出谱图,并且可大大减少输出结果随机翻转情况。三、将NMF法成功应用于DAT合成机理研究中,并通过Gaussian软件拟合出各组分在水溶液中的红外光谱,同时还通过ATR组件测得反应物与产物在水溶液中的实际IR光谱,将NMF算出的谱图与上述谱图进行匹配。结果表明,NMF解析出的各组分光谱图与实际ATR-IR光谱和Gaussian拟合结果十分相似,所推导出的合成机理也与文献一致,充分证明了NMF在中红外混合谱图解析中的可靠性。