铜改性纳米TiO2催化剂光催化还原CO2性能的研究

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本文采用溶胶-凝胶法制备铜改性纳米TiO2粉体光催化剂,通过XRD、TEM、XPS等手段对不同铜添加量Cu/TiO2催化剂进行表征,分析其晶相结构、形貌组成以及组分价态,表征结果显示:Cu的掺杂不仅使TiO2的平均粒径减小,而且有效抑制了TiO2晶相的转变,使催化剂保持单一的锐钛矿相结构;当铜添加量小于2.0wt.%时,Cu主要起到金属离子掺杂作用,当铜添加量超过20wt.%时,形成了CuO-TiO2复合半导体,且催化剂表面的铜离子以Cu+和Cu2+存在。   在甲醇、乙腈、异丙醇等有机溶剂中进行光催化还原CO2反应,并以体系中甲酸甲酯以及甲酸的生成量来评价催化剂的光催化活性,研究不同铜添加量、反应时间、光源波长、反应体系有机溶剂对Cu/TiO2纳米催化剂光催化还原CO2反应的影响,通过优化反应条件,提高改性TiO2光催化还原CO2的效率。结果表明,2.0wt.%Cu/TiO2催化剂在甲醇溶液中365nm波长条件下光照8h,反应产物甲酸甲酯生成量最大,达到704.8μmol/g·cat.,20 wt.%Cu/TiO2催化活性也较好;体系有机溶剂的极性对CO2还原效率的影响较大,随着有机溶剂极性的增加,体系中甲酸的生成量大小顺序为甲醇>乙腈>异丙醇。此外,对Cu/TiO2催化剂光催化还原CO2的反应机理进行了探讨。
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