【摘 要】
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燃煤电厂烟气中的二氧化硫是我国大气污染的主要原因之一,采取有力措施加快烟气脱硫步伐已刻不容缓。烟气催化还原脱硫技术是用催化剂将烟气中的二氧化硫选择性地还原成单质
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燃煤电厂烟气中的二氧化硫是我国大气污染的主要原因之一,采取有力措施加快烟气脱硫步伐已刻不容缓。烟气催化还原脱硫技术是用催化剂将烟气中的二氧化硫选择性地还原成单质硫。近年来这种方法受到了普遍关注,成为烟气脱硫研究的热点。目前催化还原脱硫遇到的问题之一是烟气中过量氧对还原过程的干扰,另外一个问题是催化剂中毒问题。因此,如何抑制烟气中氧气对催化剂的中毒作用成为科研的主要方向。甲基等小分子自由基可以与氧进行快速高效的反应,利用自由基反应来实现抑制氧中毒作用从而促进烟气催化还原脱硫将是一个可能的发展方向。钙钛矿型LaCoO3催化剂具有良好的催化一氧化碳还原二氧化硫活性。本课题针对这一体系,着重考察了丙酮光解自由基协同催化作用实现烟气还原脱硫的可行性。研究发现,烟气中的氧气会降低LaCoO3催化剂的催化还原脱硫活性,直至失活。随着氧气含量的增加,催化剂寿命会显著缩短。钙钛矿型LaCoO3经活化后变为La2O2S和CoS2-x(0≤x<2),两者为催化还原脱硫的活性相;反应气氛中的氧气会使得活性相硫化物最终转变为La与Co的氧化物和La2(SO4)3物相。活性相硫化物消失,催化剂活性随之降低至失活。经硫化气氛活化可以使得中毒失活的催化剂再生。自由基经丙酮光解获得。在波长254nm的紫外光作用下,与模拟烟气共存时,丙酮光解产生的自由基与氧气和二氧化硫等发生化学反应,氧气迅速消耗完全,二氧化硫有少量转化。自由基作用协同催化作用进行烟气还原脱硫时,经丙酮光解产生的自由基除氧迅速因而抑制了氧的中毒作用,保护了LaCoO3催化剂,保持了其催化还原脱硫的良好活性。引入自由基作用对LaCoO3催化剂的体相结构无明显影响,对其表面元素状态亦没有负面影响。
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