【摘 要】
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质子交换膜燃料电池作为目前最重要的能源转换技术之一,在汽车、固定式电源等领域得到广泛应用。质子交换膜燃料电池（PEMFC）阴极氧还原反应（ORR）动力学缓慢,需要大量价格昂贵的铂基电催化剂,导致燃料电池的成本居高不下,同时,大量使用铂催化剂也受到铂资源稀缺的限制。因此,探索低成本、高性能的非贵金属电催化剂取代铂基催化剂具有十分重要的意义。过渡金属和氮共掺杂的碳（M-N/C）催化剂是过去十年来最为受
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质子交换膜燃料电池作为目前最重要的能源转换技术之一,在汽车、固定式电源等领域得到广泛应用。质子交换膜燃料电池（PEMFC）阴极氧还原反应（ORR）动力学缓慢,需要大量价格昂贵的铂基电催化剂,导致燃料电池的成本居高不下,同时,大量使用铂催化剂也受到铂资源稀缺的限制。因此,探索低成本、高性能的非贵金属电催化剂取代铂基催化剂具有十分重要的意义。过渡金属和氮共掺杂的碳（M-N/C）催化剂是过去十年来最为受人瞩目的一类非贵金属催化剂,经过科学界的多年努力,其在活性和稳定性上均已取得了较大进展,被认为是最具应用前景的一类非贵金属催化剂。金属-有机骨架化合物（MOFs）具有比表面积高且可调、孔隙率可控、结构可调等特点,近年来已成为制备结构均匀、形貌可控的高密度活性中心的M-N-C催化剂的重要前驱体。本文以ZIF-8材料为前驱体开展研究,探究了氮掺杂/非氮掺杂/过渡金属掺杂对材料结构及性能的影响。研究工作总结如下:（1）利用g-C3N4作为第二氮源,将其与ZIF-8混合,在950℃下对ZIF-8与g-C3N4的混合物进行热裂解和掺杂,同时使用二茂铁的蒸汽对混合物进行气相Fe掺杂,制备了具有原子级分散Fe-Nx活性位点且具有丰富的孔结构的Fe包埋的N,Fe共掺杂多孔碳材料（Fe@NPC-x）。在前驱体中混入g-C3N4对于改善热裂解产物的形态,孔隙率和N组分含量均具有重要影响。通过优化g-C3N4与ZIF-8质量比及其它制备条件制得的Fe@NPC-0.75催化剂具有最好的ORR活性和稳定性。在0.1 M KOH溶液中,催化剂半波电位达到0.87 V（vs.RHE）,比20wt%Pt/C高30 m V,极限电流密度为6.93m A·cm-2;在0.1 M HCl O4溶液中,催化剂半波电位达到0.785 V,仅比20wt%Pt/C低65m V,极限电流密度为6.67 m A·cm-2。（2）研究了铁和碘的共掺杂对于催化剂结构和性能的影响。将KI、柠檬酸铁铵与ZIF-8混合,然后在950℃下热裂解,制得了一种Fe,N和I共掺杂的多孔碳催化剂（Fe/N/I-PC）。研究发现:KI的加入可使催化剂的比表面积(SBET=1831.2 m~2·g-1)和吡啶氮含量（27.46%）得到大幅度提升。电化学测试结果显示,Fe/N/I-PC催化剂在0.1M KOH溶液中的ORR半波电位和极限电流密度分别为0.865 V和7.36 m A·cm-2,比不含碘的催化剂分别高出35 m V和1.12 m A·cm-2;而在0.1 M HCl O4溶液中的ORR半波电位和极限电流密度分别为分别为0.81 V和5.45 m A·cm-2。此外,催化剂在运行20000s后显示其依然保留了95%的电流值;而不含碘的催化剂的电流保留率仅为92%。（3）通过在ZIF-8材料自组装的过程中引入不同乙酰丙酮盐的方法,设计合成了一系列双金属掺杂的催化剂材料（M-Fe/NC）。实验结果发现:掺杂Mn或Cu可以使得到的产物维持MOF原始多面体形貌,而掺杂Ni或Co则形成三维互联多孔碳的结构。通过掺杂多种不同的第二金属,我们得到双金属掺杂催化剂的ORR活性呈现如下规律:Mn-Fe/NC>Cu-Fe/NC>Ni-Fe/NC>Co-Fe/NC。其中Mn-Fe/NC具有最好的ORR活性,在0.1 M KOH溶液中的E1/2为0.87 V（vs.RHE）。其ORR稳定性优于商业铂碳催化剂,在运行20000 s后显示其依然保留了94%的电流值,商业铂碳的电流保留率为90%;而对于不含Mn掺杂的催化剂,其电流保留率仅为91%。
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