电离辐射在工业生产、科学研究和医疗卫生等领域中的应用发展迅速,为保证在电离辐射应用中剂量监测的准确性和可靠性,研制性能稳定、适用于不同应用场合的电离辐射剂量计尤为重要。近年来,利用电子自旋共振(ESR)技术,通过检测电离辐射诱发的自由基等顺磁性成分来确定辐射剂量,即ESR剂量方法得到了广泛的研究和重视,有些已形成了标准剂量学方法并在实际中应用,如丙氨酸ESR剂量测量方法。羟基磷灰石(HAP)是一种与牙釉质成分和结构相似的生物活性材料[1],分子式为Ca10(PO4)6(OH)2,生物组织等效性好[2],与牙釉质类似,辐射后会在HAP中产生剂量相关的稳定自由基CO2-基团[3]。所以,利用不同掺杂方法改造羟基磷灰石的结构成为研究新型剂量计材料的重要途径。对于用作剂量计的材料,其剂量学性能在各种环境条件下的稳定性是评价和确定该材料实用性的重要因素。本论文研究目的是探索本实验室新合成的一种含碳酸根羟基磷灰石(CHAP)剂量计材料剂量学性能的稳定性及其样品成型和ESR定量分析方法,为其后期的工艺优化和在未来应用中样品储存和运输条件的控制奠定基础。主要研究内容、方法和结果如下:1、建立剂量计元件。选用实验室自主合成的CHAP粉末样品,采用定型压片技术,对粘合辅料进行了筛选与测定,探索出剂量计材料与辅料配比后不同性能及其成型的最佳方案,每片样品厚度为4.2mm,直径为2.7mm,质量约30mg。实际测量样品由2片压片组成。对压片与粉末态样品的ESR波谱信号特性进行了比较,在吸收剂量较高时,压片对信号强度影响不明显,但可改善测量分散性;对于小规模实验和大剂量应用,为了简化过程,可以选择粉末样品直接测量;如需长期贮存和提高剂量计测量过程的可控性,应采用定型压片技术。2、建立实用的ESR测量方法。以片状CHAP剂量计样品为研究对象进行ESR定量分析,为保证信号的高信噪比,又不影响信号的分辨率,同时兼顾较宽剂量范围导致的信号幅度变化大,信号可能饱和等因素,主要考察了调制幅度、微波功率、扫描时间以及时间常数对测量效果的影响;为克服仪器状态波动,通过实验确定了用沥青(weak pitch)作为测量过程校准样品。最终确定最佳测量条件为,调制频率100kHz,增益4.9×104,扫场宽度200G,微波功率10mW,调制幅度2Gs,扫描时间60s,时间常数20ms。3、CHAP剂量计材料性能稳定性研究。将CHAP片状剂量计样品经60Co-γ射线照射后分别贮存于不同温度、湿度和不同光照背景条件下,采用ESR技术,分时段测量辐射诱发的自由基信号并对ESR波谱进行定量分析,在实验观测的3个月内,各分组样品的信号强度未发生明显衰减,但不同贮存条件对信号的测量过程及分散性有一定影响:如以测量值相对均值的最大偏差来评价测量效果,当剂量计材料在4℃或室温下保存,信号变化均小于3%;40℃保存时,信号变化约13%;室温下当湿度低于36%时,信号变化小于2%;室温湿度为76%的高湿度组,信号变化约8%;在平均照度1600lux光照条件下,信号变化小于3.8%;在避光条件下,信号变化小于3.4%。在室温自然环境条件下,该剂量计材料剂量学性能未发生显著变化,且较强的光照对样品信号的影响不明显;样品在室温下存放1年(380天)以上,其信号变化小于4.8%,以拟合的指数衰减曲线的时间常数评价信号的衰减性,其衰减常数只有3×10-6,说明该剂量计材料长期存放相对比较稳定。结论:本工作探索了CHAP剂量计材料的压片成型方法、最佳尺寸和适合的粘合剂材料及配比,建立的方法使样品质量稳定,批次间差异小,可操作性强,人为因素影响小,并且保证剂量计有一致的力学强度及尺寸上的复现性,从而提高了剂量计的测量精度与效率;更重要的是,利用这种方法有助于降低剂量测量下限,更适于较低剂量的辐射测量应用。本工作在各种不同的实验环境条件下,对自主合成的含碳酸根羟基磷灰石剂量计材料中辐照产生的ESR信号特性进行了系统研究,观测时间达3个月(91天)。初步结果表明,该剂量计材料在室温或40℃以下保存,辐射诱发的自由基信号强度没有明显衰减现象。在湿度为76%时(模拟高湿度环境),信号波动增加,但并未表现出明显的信号衰减现象。为减少高湿度可能带来的影响,在测量前,可将样品在干燥环境中放置一定时间,或将样品密封保存,以减少测量误差。自然光照或较强的日光灯照射,对样品信号的影响均不明显。室温下长期储存(1年以上)未见信号明显衰减,表明该剂量计材料可以满足常规辐射加工或医学放疗剂量监测对剂量计性能及运输条件的要求。高温或高湿环境对剂量计材料的测量过程会带来一定的影响,应在未来实际应用中加以考虑。对剂量计材料性能稳定性的初步实验研究结果,为其后期的应用和进一步改进材料的结构性能和制作工艺提供了参考。