【摘 要】
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全无机钙钛矿纳米晶体因其优异的光学性能和高载流子迁移率而受到广泛关注,并在太阳能电池、发光二极管(LED)和激光器中显示出强大的应用潜力。其中,新兴的Mn2+掺杂全无机钙钛
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全无机钙钛矿纳米晶体因其优异的光学性能和高载流子迁移率而受到广泛关注,并在太阳能电池、发光二极管(LED)和激光器中显示出强大的应用潜力。其中,新兴的Mn2+掺杂全无机钙钛矿纳米晶由于斯托克斯(Stokes)位移较大,避免了自吸收,这使得Mn2+掺杂全无机钙钛矿纳米晶可在白光器件(WLED)中应用。然而,已经发现Mn2+:CsPbCl3纳米晶的表面配体容易脱落,这导致了纳米晶中缺陷的形成,严重降低了钙钛矿纳米晶及其相应器件的光电性能。因此,有必要提高Mn2+掺杂全无机钙钛矿纳米晶的热稳定性和抗紫外辐射性能,以促进其实际应用。本文采用一种Pb位Sn2+掺杂策略来合成Mn2+掺杂全无机铯铅氯(Mn2+:CsPbCl3)钙钛矿纳米晶。采用热注入法合成样品,通过改变纳米晶生长过程中Sn Cl2的加入量,调整Sn/Mn/Pb的摩尔比,制备了一系列Mn2+:CsPbCl3纳米晶。利用X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)对纳米晶的结构和形貌进行表征;采用变温光谱研究了纳米晶薄膜的发光热稳定性;将样品进行紫外光照,通过吸收光谱、光致发光光谱,时间分辨荧光光谱等方法,研究了这些纳米晶在紫外光辐照下的发光稳定性。本文首先研究了通过Sn2+的Pb位掺杂提高Mn2+:CsPbCl3纳米晶的发光效率和热稳定性,元素和微观结构分析表明,Sn离子成功地掺杂到纳米晶晶格中,并处于正二价。随着Sn2+掺杂量的增加,Mn2+的掺杂效率提高,纳米晶的发光强度增强。在Sn/Mn/Pb摩尔比为1/1/1时,得到了Mn2+:CsPbCl3纳米晶的最佳合成工艺,其光致发光量子效率(PL QY)达到43%。在温度高于20°C后Sn2+的掺入有明显的减缓Mn2+离子发光猝灭的作用,纳米晶的热猝灭温度达到80°C。对纳米晶溶液在不同时间的紫外光下进行照射,测量不同时间照射下纳米晶的PL光谱与荧光寿命,发现随着紫外光照射时间的增加,Sn2+掺杂后纳米晶的Mn2+发射的单指数衰减时间几乎不变,PL强度下降缓慢,纳米晶结构基本不变,稳定性较Mn2+:CsPbCl3纳米晶有显著提升。
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