水凝胶是一类含有大量水分且具有三维交联网络结构的软湿材料,其理化性能易于调控,因而在组织工程、药物载体及柔性可穿戴电子器件等领域广泛应用。然而水凝胶存在重复使用时机械稳定性差、破坏后无法愈合及使用温度范围受限的问题,严重限制了其应用。因此构建多功能水凝胶材料对于新型水凝胶材料的开发和应用具有重要意义。本文基于聚乙烯醇（PVA）构建了具有高机械性能、优异抗冻性和自愈合性能的物理凝胶,并研究了其作为可穿戴柔性传感器及摩擦纳米发电机（Triboelectric nanogenerator,TENG）在健康监测和能量收集等领域的应用价值,主要内容如下:（1）PVA多重物理交联水凝胶的制备及在柔性传感器中的应用。通过将聚乙烯醇微晶网络水凝胶浸泡于Fe2（SO4）3溶液的策略,引入链缠结物理交联以及Fe3+-OH络合作用,构建得到具有高机械性能、离子导电性和抗冻性的多交联聚乙烯醇（Multi-crosslinked PVA,M-PVA）水凝胶。M-PVA水凝胶中的结晶、链缠结和Fe3+-OH络合作用赋予水凝胶优异的可变形性（拉伸断裂应变:1120%,压缩应变≥98%）、高拉伸强度（8.2 MPa）、高韧性(48.5 MJ m-3)、快速的自恢复性和良好的机械稳定性。浸泡处理引入的Fe3+和SO42-能够赋予M-PVA水凝胶良好的导电性(0.6 S m-1)和优异的抗冻性（-50°C）。基于M-PVA构建的水凝胶基柔性传感器能够同时作为应变和应力传感器使用,并且具有宽量程和耐冻性的优势。传感器能够监测大范围的伸长（～900%）、压缩（～70%）、弯曲和压缩应力（高达4.6 MPa）,表现出高应变敏感性（GF=3.8,ε=900%）、循环稳定性和耐用性的特点。M-PVA水凝胶传感器能够作为可穿戴设备,在常温和低温下灵敏地监测各种人体活动。基于可行且简易的制备方法和优异的特性,M-PVA水凝胶在柔性电子、运动识别和智能机器人领域具有广泛的应用潜力。（2）PVA/HPAAm/MXene/Gly自愈合双物理网络油水凝胶的制备及在柔性器件中的应用。首先将具有导电性和光热效应的Ti3C2Tx（MXene）引入到聚乙烯醇/疏水缔合聚丙烯酰胺（PVA/HPAAm）氢键交联-疏水缔合双网络水凝胶中,随后将水凝胶浸泡于甘油中构建得到具有自愈合性、抗冻性、保水性和导电性的聚乙烯醇/疏水缔合聚丙烯酰胺/MXene/甘油（PVA/HPAAm/MXene/Gly）双物理网络油水凝胶。MXene的引入不仅赋予油水凝胶良好的导电性(4 S m-1),而且其光热效应能够有效提升水凝胶的自愈合能力。经历30 min的红外光照射,凝胶拉伸强度的愈合效率可高达95%。凝胶中的二元溶剂赋予其优异的抗冻性（-50°C）和保水性。油水凝胶在作为可穿戴传感器使用时表现出高灵敏度（GF=4.56,ε=600%）,能够实时监测人体关节活动以及细微面部表情等微弱活动。此外,油水凝胶能够构建TENG设备用于能量的收集,TENG产生的开路电压(VOC)、短路电流(ISC)和短路转移电荷量(QSC)分别为85 V、500 n A和30 n C。柔性传感和能量收集的应用说明PVA/HPAAm/MXene/Gly油水凝胶在高性能可穿戴设备以及自供电设备领域具有巨大的应用潜力。