Si掺杂V2O5/TiO2中低温脱硝催化剂的制备及性能研究

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随着我国电力行业的发展,以燃煤为主的锅炉会排放出大量的污染性气体以及粉尘,在这些污染性气体中氮氧化物的排放量尤其突出,并逐年增加。传统的脱除技术是选择NH3为还原物,采用选择性催化还原(SCR, Selective Catalytic Reduction)技术直接将氮氧化物还原成无污染的N2,但是这种技术会在高浓度的粉尘以及SO2的影响下大大的缩短寿命。如何解决上述问题是目前环境工作者不断努力、不断探索的方向。针对目前SCR催化剂的现状,本着提高催化剂的活性及抗毒性的原则,本文提出将Si掺杂进入氧化钒/氧化钛的思路研制新型的SCR脱硝催化剂,并深入研究其最佳制备条件、工艺条件及探索出性能提高的原因。首先使用催化剂的活性评价装置对Si掺杂V2O5/TiO2催化剂的活性进行测试,考察催化剂的制备方法、Si的掺杂量、煅烧温度对催化剂脱除效率的影响,最终选择出催化剂最佳的制备条件。结果表明,在空速(GHSV)为41000h-1、O2体积分数5%、NO浓度600×10-6、[NH3]/[NO]为1.2、N2为平衡气体的实验条件下,采用溶胶凝胶-浸渍法制备、500℃载体煅烧条件下,并在掺杂量为[Si]/[Ti]为0.2(摩尔比)、V的负载量1%(质量分数)、350℃催化剂煅烧条件下可以得到最佳催化剂。该催化剂的最佳活性出现在300℃时,脱硝效率为94%,比未掺杂的V2O5/TiO2催化剂的脱硝效率高约30%。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、比表面积测试(BET)、透射电镜(TEM)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁能谱(EPR)的表征手段对催化剂的晶体结构、比表面积、晶粒大小、电子结构及表面化学性质等进行分析,结果表明,Si4+进入TiO2晶格后,取代一部分Ti4+,造成晶格扭曲,使催化剂的孔结构由中孔向微孔的改变,进而增大了催化剂的比表面积,增加了V2O5在催化剂表面的分散性。同时,Si掺杂抑制了TiO2锐钛矿晶相向金红石相的转移,有利于SCR反应活性的提高。Si4+取代一部分Ti4+,也会产生晶格缺陷,晶格缺陷有利于氧空位的产生,氧空位可以吸附氧气,形成超氧自由基,将NO氧化成反应的中间物质NO3和NO2-,从而提高催化反应速率考察了工艺条件对Si掺杂V2O5/TiO2脱除NOx的影响,如O2浓度、空速、[NH3]/[NO]比、NO进口浓度等对SCR脱硝活性的影响。同时也考察了在SO2和H2O分别存在和同时存在的情况下催化剂的脱硝活性,结果表明,在空速41000h-1、反应温度300℃O2体积分数5%、NO浓度600×10-6及[NH3]/[NO]为1.2的实验条件下,单独通入4%H2O和600ppmSO2,Si掺杂V2O5/TiO2催化剂与未掺杂V2O5/TiO2催化剂相比,它的脱硝效率分别降低11%和8%,远低于未掺杂的V2O5/TiO2催化剂。
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