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碱性聚合物电解质膜燃料电池(APEMFC)有望摆脱铂基催化剂的限制,近年来已经成为国际上研究开发的热点之一。目前APEMFC的主要挑战是缺少具有较高离子电导率和化学稳定性的碱性聚合物电解质膜(APEM)。本论文围绕提高APEM的电导率和稳定性,研究了低温和高温环境下APEM及离子聚合物,主要结果如下:
1.以四氟乙烯-全氟烷氧基乙烯基醚共聚物膜为基膜,通过辐射接枝法制备了一种季铵盐型APEM。APEM在常温高浓度碱液和60℃去离子水中化学稳定性良好,在60℃时电导率达到0.05S·cm-1。以APEM为电解质膜的APEMFC单体电池在60℃时峰值功率密度达16mW·cm-2。
2.合成了聚N-乙烯基咪唑鎓盐(QPVIm),将其与PBI共混通过溶液再铸法制备了PBI-QPVIm共混膜。与PBI/KOH膜相比,PBI-QPVIm/KOH膜的离子传导能力显著增强;共混膜在高温(80℃)碱中的化学稳定性良好;采用QPVIm-PBI/KOH为电解质膜的APEMFC单体电池峰值功率密度在60℃和90℃分别达到15.1mW·cm-2和19.2mW·cm-2。
3.采用辐射接枝法制备了以聚偏氟乙烯为基底的碱性离子聚合物(QPVDF),该碱性离子聚合物能促进OH离子的传导。将其添加到催化层中制备的APEMFC单体电池性能得到大幅提高,60℃时,峰值功率密度达4.2mW·cm-2,是未添加QPVDF催化层组装单体电池的26倍。
4.探索了利用4,4-二氮杂二环[2,2,2]辛烷(DABCO)制备APEMFC一体化膜电极的方法。使用DABCO对氯甲基苯乙烯接枝的PFA基膜进行季铵化改性,制得离子电导率较高且在低温下稳定的APEM;使用DABCO为过渡金属络合物配体制备具有氧还原反应活性的电催化剂。