【摘 要】
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氢能凭借其高能量密度及零碳排放的优势,成为代替石油、煤炭等传统化石燃料的理想能源。使用生物质能、潮汐能等可再生能源产生的低压电制备的二次能源氢能不仅获得了清洁的燃料,而且可以解决可再生能源间歇性、随机性等不足,是近些年的研究热点之一。水分解过程包括析氧反应（OER）和析氢反应（HER）,其中OER是一种动力学上相对较慢的四电子迁移过程,它也是影响电催化水分解效率的最主要原因。因此,设计廉价、高效、
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氢能凭借其高能量密度及零碳排放的优势,成为代替石油、煤炭等传统化石燃料的理想能源。使用生物质能、潮汐能等可再生能源产生的低压电制备的二次能源氢能不仅获得了清洁的燃料,而且可以解决可再生能源间歇性、随机性等不足,是近些年的研究热点之一。水分解过程包括析氧反应（OER）和析氢反应（HER）,其中OER是一种动力学上相对较慢的四电子迁移过程,它也是影响电催化水分解效率的最主要原因。因此,设计廉价、高效、稳定的析氧反应电催化剂是实现大规模电解水制氢的关键。另外,用动力学上更加有利的有机基质氧化反应来代替OER也是实现这一目标的有效方式,该方法不仅提高了能量转化效率,而且可在阳极获得更具利用价值的产物。基于此,本论文的研究内容如下:1、表面吸附磷酸盐对Ni0.9Fe0.1S双功能电解水催化性能的调控作用研究。我们通过水热硫化后浸泡退火的方法,合成了一种Ni0.9Fe0.1S:Pi双功能电解水催化剂,其具有三维纳米花阵列的形貌,提供了大的活性表面积。表面所吸附的磷酸盐可以提高催化剂的电导率,同时其溶出能够促进Ni0.9Fe0.1S自重构,形成大量具有更好活性的羟基氧化物,从而改善了 Ni0.9Fe0.1S的OER活性,表面吸附磷酸根后的样品仅需175 mV的过电位就能达到10 mAcm-2的电流密度。更重要的是,所得催化剂还可以催化乙醇、甘油等有机分子氧化为具有更高附加值的液体产品,以此来代替OER与HER过程组合制氢,降低了过电位,提高了能量转化效率。在含有甘油的情况下,使用所制备催化剂作为阴阳极,组装了两电极电解池,器件达到10mA cm-2的电流密度仅需1.49 V vs RHE的极低电压,实现了高效低成本分解水制氢。2、表面硫酸盐对Ni0.9Fe0.1S/Ni3S4异质结电解水催化性能的调控作用研究。我们利用Na2SO3诱导催化剂表面重构的方法,以Fc掺杂的Ni3S4为过渡金属硫化物前驱体,制备了三维Ni0.9Fe0.1S/Ni3S4异质结电催化剂。将构建Ni0.9Fe0.1S/Ni3S4异质结与表面吸附硫酸根耦合进一步提高了 Ni0.9Fe0.1S的OER性能,仅需152 mV的极低过电位就能达到10 mA cm-2的电流密度同时样品也具有良好的催化稳定性。研究结果表明,在Ni0.9Fe0.1S与Ni3S4异质结界面形成了界面电场,加速了电荷转移过程,并且表面吸附的硫酸盐在OER过程中会析出,创造更多的活性位点,从而使Ni0.9Fe0.1S/Ni3S4异质结表现出优异的电催化性能。该工作为设计表面吸附离子的NiFe基硫化异质结催化剂,实现高效全解水制氢提供了研究思路。
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