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持久性有机污染物(POPs)是具有难降解性、生物富集性、长距离迁移能力和高生物毒性的一类有机污染物的总称;国际社会于2001年5月23日通过缔约《Stockholm Convention on persistent organic pollutants》来彻底消除POPs危害。等离子体技术由于具有温度高,能量密度高,二次污染小等特点,近年来被用来处理POPs等有毒有机废弃物,被公认为环境友好的处理方法。然而,目前国际上对等离子体技术处理POPs的机理研究还不充分,影响处理效果的关键因素尚不明确;本文通过数值模拟平衡产物的分布规律,并结合实验研究其反应机理,为等离子体技术处理POPs等有机废物的应用提供参考。
为完成等离子体技术处理POPs等有机废物的机理研究,搭建并完善了一套实验室规模的30kW直流的等离子体弧有机废物处理系统。该系统包括等离子体反应器、电源系统、去离子水循环冷却系统、抽真空系统、载气系统、液体连续进料系统、温度测量系统、数据采集系统、尾气采集分析及处理系统。
基于Gibbs自由能最小原理和能量守恒原理建立了平衡计算模型。该模型可预测等离子体技术处理有机废物过程中平衡产物组分和净输入能量随废物组分、元素摩尔比、温度的变化规律。平衡计算模拟结果表明,物料中的氧碳元素摩尔比(O/C)与反应温度对平衡产物组分起关键作用。
通过总结前人对简化模型伏安特性的理论研究,得出定性的电弧电压随电弧电流的变化规律。基于等离子体技术处理POPs产生高浓度的HCl气体的特点,实验研究HCl浓度对电弧特性的影响,此工作未见前人研究,结果表明在实验考查的HCl浓度范围内,其对电弧的伏安特性影响不大。采用课题组发展的磁矢量势方法,参照实验工况,对电弧伏安特性进行数值模拟研究,得到与前人实验结果基本吻合的温度场;并且在鞘层理论修正的情况下,得到了与实验工况较为一致的电弧伏安特性。
基于美国Varian公司气相色谱仪CP-3800,建立了定量分析尾气组分的分析方法与计算方法,为考查等离子体技术处理有机废物的处理效果与摧毁效率提供技术支持。应用等离子体电弧技术处理有机废物替代物无水乙醇与POPs替代物C6H5Cl,分别通过尾气中CO与HCl的浓度考查处理的摧毁效率,并与平衡计算的模拟结果对比,得到了与工况范围内趋势一致的结论。