有效表征界面分子的微观特性，有助于认识物理、化学乃至生命过程的本质和规律。传统的表征技术普遍缺少界面选择性，采集到的信号容易受到体相信号的干扰。由于二阶非线性光学效应独有的界面选择性、灵敏性和无损原位检测等诸多优势，和频光谱已成为界面表征的常规手段之一。而近些年发展的相敏和频光谱，除了光谱的强度信息，还能直接获取光谱的相位信息，可更客观清楚的表征界面分子结构、取向与分布等微观特性，为界面分子研究提供了新的机会。
　　本论文围绕相敏和频光谱技术及在界面特性表征中的应用开展了相关的研究工作，主要研究内容如下：
　　(1)相敏和频光谱表征界面手性。第一部分工作，利用非共线外差式相敏和频光谱对手性香芹酮液体气/液界面进行了探测。实验结果表明，左旋香芹酮和右旋香芹酮的手性和频光谱中有四个特征峰符号正负相反，而左旋香芹酮、右旋香芹酮和它们的外消旋混合液的非手性和频光谱基本相同。手性相敏和频光谱特征可以直接表征界面香芹酮分子的固有手性特征。第二部分工作，利用共线外差式相敏和频光谱对CdS/CdTe超结构进行了表征。实验发现CdS/CdTe超结构具有明显的手性和频信号，而参照样品分散的CdS/CdTe纳米粒子没有手性和频信号，由此可以判别CdS/CdTe超结构表面手性来源于CdS/CdTe纳米粒子的手性排布有序堆叠。手性相敏和频光谱可以用于有效的表征CdS/CdTe超结构的集合手性。
　　(2)相敏和频光谱表征界面水分子的结构。以纯水表面作为参照，相敏和频光谱结果揭示，疏水沥青油膜与亲水二氧化硅的表面负电荷能促使水分子在界面上形成有序的排布，但是离子液体的加入，会破坏纯水表面、纯水/沥青油膜界面水分子的有序结构，却会促进纯水/二氧化硅界面水分子的有序排布。相敏和频光谱有助于了解不同界面的水分子排布结构。
　　(3)自干涉宽带和频光谱。发展了一种新型相敏和频光谱方法，利用了π相位调制的宽带飞秒脉冲的自干涉现象，称之为自干涉宽带和频光谱。自干涉宽带和频光谱通过记录π相位调制可见光脉冲与红外光脉冲不同延迟时间下的光谱，可得到含有丰富频域信息的二维和频光谱图。论文对自干涉宽带和频光谱的基本原理和独特性质进行了详细的阐述。
　　本论文的创新点如下：
　　(1)本文采用相敏和频光谱技术直接获取了界面分子振动的相位信息，得到了分子基团在界面的绝对取向，进而直接表征了界面的固有手性与集合手性。这是传统的圆二色谱和拉曼旋光光谱等手性表征技术很难直接测量与表征的。
　　(2)本文采用相敏和频光谱技术从分子尺度直接表征了不同界面水分子结构信息与界面水分子的有序程度，测量了表面电荷、离子基团对界面水分子结构与排布的影响，从分子尺度了解了界面的微观特性。
　　(3)本文提出了一种新型的相敏和频光谱技术，即自干涉宽带和频光谱方法。自干涉宽带和频光谱利用了π相位调制的宽带飞秒脉冲的自干涉现象，无需对可见光脉冲进行窄带处理，即可获取高分辨率的相敏和频光谱，同时能克服入射光脉冲、界面分子振动非共振项对光谱线型的影响。