纳米TiO2的掺杂改性及光催化性能的研究

来源 :湖南大学 | 被引量 : 27次 | 上传用户:q80602655
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纳米TiO2具有优异的光催化活性,它能将环境中存在的微量有机物降解为无污染的无机物,还能杀死细菌病毒,因此具有广泛的应用前景。但是,纳米TiO2光催化剂须依赖于紫外光,对太阳光的利用率低,因而限制了它的应用。为了提高纳米TiO2在可见光区的光催化活性,充分利用太阳光,必须对其进行改性。本论文主要研究几种非金属元素及稀土元素掺杂改性纳米TiO2,通过控制纳米TiO2的粒径和相变过程,改变TiO2的晶体结构,降低光生电子和空穴的复合率,从而提高纳米TiO2在可见光区的光催化活性。用羟丙基纤维素为表面活性剂采用酸催化溶胶-凝胶法制备了纳米TiO2光催化剂粉体。通过对实验条件的研究确定原料的配比为钛酸丁酯:无水乙醇:水:盐酸=1:27:2.8:0.24时有利于获得较好的纳米TiO2颗粒。羟丙基纤维素作为表面活性剂具有较强的空间位阻作用,阻碍溶胶粒子的相互碰撞形成大的团聚体,而且在热处理过程中能有效地抑制TiO2纳米颗粒进一步团聚长大。将纳米TiO2粉末分别在空气和氮气中进行热处理后发现,在氮气中进行热处理的纳米TiO2由锐钛矿相向金红石相转变温度在400℃,低于在空气中热处理的相变温度(大于550℃)。X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及固体紫外漫反射光谱(DRS)等分析发现在氮气中经400℃热处理后的纳米TiO2由于部分N原子进入表面TiO2的晶格中取代部分的O原子形成了TiO2-xNx,产生了氧缺陷,而这些缺陷易成为光活性中心,导致吸收光子的数量增多,带隙变窄,从而使吸收光波长向可见光区方向移动。因此,在氮气中较低温热处理的纳米TiO2显示出较高的可见光光催化活性。纳米TiO2在空气和氮气中热处理过程的晶粒长大激活能分别为:15.99 kJ·mol-1和8.84 kJ·mol-1,在氮气中晶粒的增长过程为扩散控制过程。以硫脲为掺杂剂制备了均分散的硫掺杂纳米TiO2光催化剂,探讨了硫掺杂对纳米TiO2的晶相结构、原子价态及催化剂表面状态的影响,并对其掺杂机理进行了研究。结果认为在高温热处理过程中,由于微量的硫以S4+进入TiO2的晶格中取代了部分Ti4+而导致局部变形,导致TiO2的价带和导带之间的带隙变窄,从而提高了TiO2的可见光的光谱响应。光催化降解实验研究表明,当硫脲与钛酸丁酯摩尔比为3.5时,经500℃热处理2 h后的TiO2光催化活性最强。晶相结构分析发现硫离子掺杂有效地抑制了纳米TiO2晶粒长大,使晶粒细化,并抑制锐钛矿相向金红石相转变,使其转变温度提高到高于650℃。碳黑改性纳米TiO2光催化剂的研究结果表明,纳米碳黑改性使TiO2由锐钛
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