【摘 要】
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热电材料是一种可以通过载流子运动实现热能与电能间相互转化的新型能源材料,集成的器件具有体积小、质量轻、结构简单等优点。在器件服役过程中,热电材料与导流电极的连接界面性能是决定器件转化效率的关键环节。因此,器件研制过程中,热电接头界面行为研究与热电材料的性能具有同等重要的地位。解决界面性能提升过程中存在的种种问题,对于热电器件的推广应用具有重要意义。材料Te具有特殊的准一维能带嵌套结构和相对复杂的晶
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热电材料是一种可以通过载流子运动实现热能与电能间相互转化的新型能源材料,集成的器件具有体积小、质量轻、结构简单等优点。在器件服役过程中,热电材料与导流电极的连接界面性能是决定器件转化效率的关键环节。因此,器件研制过程中,热电接头界面行为研究与热电材料的性能具有同等重要的地位。解决界面性能提升过程中存在的种种问题,对于热电器件的推广应用具有重要意义。材料Te具有特殊的准一维能带嵌套结构和相对复杂的晶体结构,使得其在电输运和热输运性质上具有可协同调控的优点,是一种具有应用潜力的热电材料,但是关于Te基热电接头的研究鲜有报道。本文以Te基热电接头为研究对象,通过在材料Te中掺杂元素Sb,提升材料中空穴浓度,实现了热电材料性能优化。同时,界面结构设计过程中引入Fe Te化合物和金属Ni作为阻挡层。成功制备了性能优化后的热电接头Te/Fe Te/Fe、Te0.985Sb0.015/Ni/Al和Te0.985Sb0.015/Ni/Cu,旨在从界面结构设计的视角,解决界面元素过度的交互扩散问题,实现热电器件服役稳定性的提高。本文认为,在热电材料与电极材料间引入合适的阻挡层,可以有效抑制界面元素扩散,使材料间形成稳定的连接界面。对于材料优化,本文选用Sb元素掺杂后,Te基热电材料电性能明显得到改善,掺杂样品Te0.985Sb0.015展现出最优的功率因子,在500K温度附近可以达到15μWK-2cm-1。关于热电接头的研究,本文实验前期采用SPS法制备的Te/Fe接头存在界面元素交互扩散严重及组织结构缺陷的问题,采用机械合金化的方法制备了Fe Te作为阻隔层引入到界面中,制备的梯度连接结构展现了高质量的连接界面,并在Te/Fe Te界面处生成结构成分稳定的Fe Te2反应层。界面组织及性能在553K退火过程中保持稳定,退火15天后,两界面处接触电阻约为45μΩ·cm2且剪切强度保持在10MPa以上,符合接头应用要求。实验后期在解决Te/Al接头界面元素交互扩散严重的问题时,本文引用金属Ni作为阻隔层,制备的接头Te0.985Sb0.015/Ni/Al组织结构质量良好且成分分布均匀,但是在573K退火后Al/Ni界面出现Al Ni3的富集,且以腐蚀晶界的方式向Al基体扩散,对接头结构造成一定的破坏。将接头中的电极Al更换为Cu时,界面微观结构均展现了良好的热稳定性。对比Te0.985Sb0.015/Ni/Al和Te0.985Sb0.015/Ni/Cu两种接头退火前后的界面性能。退火前,由于接头Te0.985Sb0.015/Ni/Al的界面处元素扩散充分,因此其界面剪切强度略高于接头Te0.985Sb0.015/Ni/Cu,随退火时间延长,Al基体结构出现晶界缺陷,接头机械性能下降明显,界面剪切强度最终维持在16MPa左右,而Cu/Ni界面两侧元素扩散逐渐充分,因此其剪切强度随退火时间展现出更好的稳定性。两种接头的界面接触电阻在退火30天后均保持在15μΩ·cm2左右,增幅仅为退火前的两倍,表现出理想的电性能。实验中也对退火前后两接头的输出功率及转化效率进行了测试,结果显示Te0.985Sb0.015/Ni/Cu综合性能稳定性较好,测试温差不超过170K的情况下,接头的转化效率最优可达0.4%以上。
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