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富勒烯及其衍生物在材料,生物,医药等领域有巨大的潜力。富勒烯理论研究对富勒烯实验研究有重要的指导作用。我们的工作主要目的是通过对富勒烯的内嵌3He或者1H NMR的理论研究归属富勒烯及其衍生物的结构以及计算说明一些富勒烯反应的机理。本论文对富勒烯内嵌原子/分子的化学位移,富勒烯与环氧化合物反应的立体选择性以及和富勒烯三唑啉结构的衍生物热裂解放氮的机理进行了量化研究,本文的主要研究工作如下:应用GIAO-B3LYP/3-21G//AM1方法预测了3He@Cn（n=82、84和86）所有异构体的化学位移。并跟高碳富勒烯C82、C84和C86混合物的3He@Cn的3He NMR谱图进行对比,结合理论计算和实验工作,对难以分离的3He@Cn（n=82、84和86）的3He NMR谱图进行了结构归属。用GIAO-HF/3-21G//AM1、GIAO-HF/3-21G//PM3、GIAO-B3LYP/3-21G//AM1和GIAO-B3LYP/3-21G//PM3方法计算了富勒烯及其衍生物的内嵌H2、H2O和NH3的内嵌1H NMR化学位移,发现GIAO-B3LYP/3-21G//PM3的计算值和实验值的的线性关系非常好,而且这种方法消耗的资源特别小。以此为基础,我们预测了一系列化合物的内嵌1H NMR化学位移,发现C60或C70对其内嵌H2、H2O和NH3的屏蔽作用是固定的,对化学位移的影响基本相同。用富勒烯反应机理计算的常用方法AM1方法搜索了环氧化合物和C60反应的反应路径。用B3LYP/6-31G*//AM1得到的能垒图定性的说明了反应的选择性。通过对反应机理的讨论,推测出其中两个环氧化合物3b或者3c与C60反应选择性的温度效应可能存在非线性的Eyring-plots。并通过进一步的实验证实了3b与C60反应选择性的温度效应确实存在非线性的Eyring-plots,而3c与C60反应选择性跟温度无关。通过文献调研,推测出富勒烯三唑啉结构的衍生物热裂解放氮过程的机理存在漏洞,提出可能的协同机理。基于文献沿用的B3LYP/6-31G**//AM1方法,找到了一个新的有利的协同反应途径,并且纠正了原文献的错误。为了确认协同途径,我们尝试了密度泛函方法和ONIOM方法,分别用B3LYP/STO-3G、B3LYP/3-21G*和ONIOM（B3LYP/6-31G*:AM1）方法搜索了反应路径,并且用B3LYP/6-31G**做了单点能计算。计算结果证明了协同机理才是该反应的有利途径,并且能解释叠氮苯和C60偶极加成产物热分解的实验现象。