石墨烯纳米复合材料在电化学非酶传感器中的应用

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电化学生物传感器是传感器的一个重要分支,在生物传感研究中占据重要地位,广泛应用于军事、临床及环境分析等领域。随着纳米科技飞速发展,具有不同功能的纳米材料不断涌现。纳米材料以其独特的物理、化学性质在电学、光学领域具有广阔的应用前景。石墨烯(RGO)具有独特的单原子层二维晶体结构,RGO的问世大大推动了电化学生物传感器的发展。本文以RGO纳米复合材料为基础构建了两种电化学非酶传感器。主要研究成果如下:1.利用壳聚糖(CHIT)的成膜作用,通过超声和搅拌分散RGO,在RGO-CHIT分散液中将氯金酸(HAuCl4)原位还原为纳米金(GNPs),得到稳定的RGO-CHIT-GNPs分散液;利用滴涂法制备修饰电极(RGO-CHIT-GNPs/Au),再将PB-Au复合物电沉积固定到RGO-CHIT-GNPs/Au表面,制备非酶H2O2传感器(PB-Au/RGO-CHIT-GNPs/Au)。利用循环伏安法(CV)和电化学交流阻抗技术(EIS)表征了传感器的制备过程,并从PB-Au沉积圈数、RGO用量、底液酸度及检测温度四个方面优化了实验条件。在优化条件下,通过电位法利用PB-Au/RGO-CHIT-GNPs/Au对溶液中H2O2浓度进行检测。结果表明,所制备的传感器具有良好的选择性与一致性,线性范围为3.5×10-9 M2.2×10-2 M,相关系数0.9975,检测下限达到3.5×10-9 M,可重复使用7次,检测雪水中痕量H2O2的回收率在97102%范围内,相对标准偏差为1%。所制得的传感器具有较宽的线性范围及较低的检测下限,适用于H2O2的快速检测,具有潜在的应用价值。2.以改进的Alder法制备巯基钴卟啉(CoTMPP),利用CoTMPP与RGO的π-π作用制备RGO-CoTMPP复合材料;通过UV、IR和FS表征产物结构;考察卟啉浓度及自组装时间对自组装膜形成的影响;从复合材料制备方法和RGO用量上优化实验条件,制备出具有优良性能的RGO-CoTMPP/Au修饰电极。结果表明,当RGO-Co TMPP质量浓度为10 mg/L,复合材料中RGO与CoTMPP的物料比为1:2时,得到的RGO-CoTMPP/Au具有较好的电化学性能。3.在第二部分实验的基础上,利用恒电位法将GNPs固定在以最优条件制备的RGO-CoTMPP/Au表面,制得非酶葡萄糖传感器(GNPs/RGO-CoTMPP/Au)。通过CV及EIS对传感器的制备过程进行了表征,并对底液酸度与HAuCl4用量进行了优化。结果表明,制得的传感器具有良好的选择性及重现性,可重复使用13次,检测范围为1.0×10-6M1×10-22 M,r=0.9911,检测下限达5.8×10-77 M,可应用于人体血糖含量检测。
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