【摘 要】
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燃料电池是一种绿色高效的能源利用形式,但是阴极发生的氧还原反应动力学较慢,过电势高,需要昂贵的铂作为催化材料,制约了燃料电池的发展,而杂原子掺杂的非金属碳材料所展现
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燃料电池是一种绿色高效的能源利用形式,但是阴极发生的氧还原反应动力学较慢,过电势高,需要昂贵的铂作为催化材料,制约了燃料电池的发展,而杂原子掺杂的非金属碳材料所展现的优异性能,使得其受到越来越多的关注。因此,本文采用不同的杂原子,不同的掺杂方式制备了一系列杂原子掺杂的非金属碳材料,通过各种表征手段与电化学测试,探究了不同杂原子掺杂对碳材料的形貌,组成以及电催化还原能力的影响。本文的主要工作包含如下三个部分。（1）采用廉价易得,具有较高稳定性与氮含量的ZIF-8材料作为前驱体,通过溶剂封装含硼等小分子,再高温碳化的方式制备了多种杂原子共掺杂碳材料。通过一系列对比实验与形貌的表征,确定了硼掺杂,1000℃下碳化得到的碳材料具有最好的催化活性,在碱性条件下,起始电位为0.95 V（vs RHE）,半波电位为0.83 V（vs RHE）,极限扩散电流密度为4.8 mA cm-2,与商业化Pt/C最为接近。（2）通过类似的方法,将含硫小分子封装到ZIF-8空腔,在不同温度下煅烧,获得了一系列N,S-共掺杂碳材料。实验发现,仅在1000℃可以获得这种ZnS负载的碳材料。而对比实验表明,负载ZnS的薄层碳材料具有更高的电化学活性,尤其是更高的极限扩散电流密度(Eonset=0.96 V vs RHE,E1/2=0.83 V vs RHE,极限扩散电流密度为5.7 mA cm-2)。（3）采用两种阴离子型Cd（II）-MOFs作为前驱体,通过离子交换的方式,引入含硫或含磷阴离子,再高温碳化制备杂原子掺杂碳基材料。但是,由于采用的Cd（II）-MOFs,在与杂原子S,P碳化的过程中,会生成一系列复杂的无机盐。这些非活性的无机盐,降低了材料的导电能力,比表面积,抑制了活性位点的生成,阻碍了反应物与活性位点的接触,使得掺杂后的材料催化活性下降。
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