【摘 要】
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稀土离子激活石榴石是一种重要的发光材料。照明、闪烁材料等对稀土离子激活石榴石荧光的波长、强度、寿命、热稳定性有不同的要求。稀土离子激活石榴石的物相结构、能带结构在阳离子成分变化时会发生相应的调整,通过气氛及掺杂可调控石榴石的缺陷,并伴随着诸如激发、发射光谱、荧光寿命、热稳定性等发光性质的变化。基于这些性质变化的稀土离子激活石榴石材料具有潜在的重要应用前景。本文采用高温固相法制备了RE3（Al,Ga
【基金项目】
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国家自然科学基金（51862012）； 江西省自然科学基金（20202BAB204008）； 赣州市创新领军人才计划项目； 江西稀土功能材料科技有限公司开放基金项目；
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稀土离子激活石榴石是一种重要的发光材料。照明、闪烁材料等对稀土离子激活石榴石荧光的波长、强度、寿命、热稳定性有不同的要求。稀土离子激活石榴石的物相结构、能带结构在阳离子成分变化时会发生相应的调整,通过气氛及掺杂可调控石榴石的缺陷,并伴随着诸如激发、发射光谱、荧光寿命、热稳定性等发光性质的变化。基于这些性质变化的稀土离子激活石榴石材料具有潜在的重要应用前景。本文采用高温固相法制备了RE3（Al,Ga）5O12:Ce3+,RE3（Al,Ga）5O12:Tb3+,RE3（Al,Ga）5O12:Eu3+（RE:Gd,Lu）三种新的稀土离子激活石榴石发光材料,并应用X射线粉末衍射、紫外可见漫反射光谱、激发与发射光谱、变温发射光谱、量子效率、荧光衰减曲线、热释光谱、X射线激发发射光谱等测试手段进行了表征,主要内容如下:（1）研究了阳离子成分变化对RE3（Al,Ga）5O12:Ce3+,RE3（Al,Ga）5O12:Tb3+,RE3（Al,Ga）5O12:Eu3+（RE:Gd,Lu）物相及发光性质的影响。研究发现,离子半径较Gd小的Lu有利于稳定石榴石相;Ga进入氧四面体能降低氧十二面体畸变率,从而有利于Gd进入氧十二面体而稳定石榴石相。(GdxLu0.99-xCe0.01)3(Al1-yGay)5O12体系中,当Al/Ga一定时,随Gd成分增加,Ce3+的4f-5d~2跃迁激发峰发生蓝移,而4f-5d~1跃迁激发峰与发射峰则是红移;当Gd/Lu比不变时,随Ga成分增加,4f-5d~2跃迁激发峰红移,4f-5d~1跃迁激发峰与发射峰则是蓝移。(Gd1-xTbx)3(Al1-yGay)5O12,(Gd0.66Lu0.33Eu0.01)3(Al1-yGay)5O12石榴石体系中,随Ga成分增加,Tb3+、Eu3+离子的特征激发发射峰不变;在(Gd1-xTbx)3(Al1-yGay)5O12石榴石体系中,随Ga成分增加,热猝灭温度降低,当y=0.4时,(Gd0.9Tb0.1)3(Al1-Gay)5O12的量子效率最高为87.72%。对于(Gd0.66Lu0.33Eu0.01)3(Al1-yGay)5O12,当Ga含量为0.2-0.8时,量子效率为60-70%。（2）研究了煅烧气氛对((Gd0.67Lu0.33)0.995Ce0.005)3(Al0.4Ga0.6)5O12发光性质的影响。在O2气氛下煅烧有助于抑制氧空位的生成,缩短荧光寿命,而在还原气氛下煅烧及热处理有利于Ce4+还原成Ce3+离子,并相应生成氧空位;相比氧化性气氛,还原性气氛下煅烧所得试样的发光强度更强、荧光寿命也更长,并出现了明显的余辉现象。荧光热猝灭包含离化猝灭、交叉驰豫猝灭两种机理;不同气氛下煅烧样品的热猝灭活化能与试样中Ce4+离子浓度相关,不是一个定值,在O2、2%O2+98%Ar、2%H2+98%Ar气氛中煅烧试样的热猝灭活化能分别为0.2777e V,0.3868e V,0.5319 e V,还原气氛下煅烧有利于提高试样的荧光热稳定性。（3）研究了F-离子共掺对RE3（Al,Ga）5O12:Ce3+的物相与发光性质的影响,提出了采用阴离子F-共掺调控Ce3+激活石榴石材料发光性质的方法。研究发现,在F/Ce（mol）=1的(Gd0.99Ce0.01)3(Al0.4Ga0.6)5O12中,F-离子共掺增加了氧四面体的体积,降低了氧十二面体的畸变。F-离子共掺能调整荧光粉中Ce激活离子的价态和氧空位浓度。随F/Ce（mol）增加,试样荧光强度及其量子效率、荧光寿命均先增加后降低;共掺F-的(Gd0.99Ce0.01)3(Al0.4Ga0.6)5O12中当F/Ce（mol）=1时,共掺F-的(Gd0.66Lu0.33Ce0.01)3(Al0.4Ga0.6)5O12中当F/Ce（mol）=2时,荧光粉的荧光强度最强,量子效率最高,荧光寿命也最大。F-离子的共掺影响了试样的荧光热稳定性,(Gd0.99Ce0.01)3(Al0.4Ga0.6)5O12(F/Ce（mol）=1)的热猝灭活化能最高为0.4685 e V,(Gd0.66Lu0.33Ce0.01)3(Al0.4Ga0.6)5O12(F/Ce（mol）=2)的热猝灭活化能最高为0.3737 e V,显著提高了材料的高温荧光性能。F/Ce（mol）≤0.5和F/Ce（mol）＞2的F-共掺杂降低了荧光粉的特征激发光谱强度和荧光寿命。该研究为阴离子调控GGAG:Ce3+闪烁材料提供了一种新的思路。
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