介孔沸石的合成、表征及加氢脱氯性能的研究

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介孔沸石是一种含有丰富介孔的结晶沸石,它不同于介孔分子筛和微孔沸石简单的机械混合。它不仅具备微孔沸石高的水热稳定性、优异的选择性和活性,而且由于介孔的引入改善了其对大分子的吸附和扩散性能,逐渐成为介孔催化材料研究领域的热点之一。本论文使用低成本的硅源和铝源,以自制的高分子聚合物为软模板剂,通过水热法合成不同孔径的介孔Y沸石。同时,以多种介孔沸石为载体,负载金属磷化镍物种,研制高活性的三氯乙烯加氢脱氯催化剂。主要结论如下:(1)介孔Y沸石的合成。采用水玻璃为硅源、偏铝酸钠和硫酸铝为铝源,两种不同长度连接基团的高分子聚合物为模板剂,通过水热法成功合成了介孔Y沸石。实验还发现,通过改变高分子聚合物的连接基团的长度,可以制备出具有不同介孔孔径、结晶度很高的介孔沸石。(2)三氯乙烯加氢脱氯性能的研究。与微孔和其它介孔沸石相比,介孔ZSM-5沸石负载的金属磷化镍催化剂具有最高三氯乙烯加氢脱氯活性。这是因为介孔ZSM-5具有较大的介孔表面积和介孔体积,有利于三氯乙烯的传质和扩散。结果还表明,随着催化剂中Ni2P含量、催化剂还原温度、加氢脱氯反应温度、氢气流速的增加,三氯乙烯脱氯性能均表现为先增加再减少。介孔ZSM-5沸石负载15wt.%金属磷化镍催化剂,经500℃、50ml/min氢气流还原后,在反应温度为450℃.75ml/min氢气流条件下加氢脱氯反应,三氯乙烯的脱氯率最高,达到63.3%。
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