【摘 要】
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NO2在大气颗粒物表面的非均相化学反应,将改变大气颗粒物和气相物种的化学组成,关系到大气的氧化能力、颗粒物对人体健康的影响、气溶胶光学性质及吸湿性,影响气候变化,将对全球
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NO2在大气颗粒物表面的非均相化学反应,将改变大气颗粒物和气相物种的化学组成,关系到大气的氧化能力、颗粒物对人体健康的影响、气溶胶光学性质及吸湿性,影响气候变化,将对全球及区域大气过程产生重要的影响。本文在探讨实际颗粒物的矿物组成的基础上以高岭石和蒙脱石为模型颗粒物对其非均相反应机制进行了深入研究,并以此为基础对展开了对在黄土和红土表面的非均相反应进行了研究,取得主要成果如下
高岭石是1:1型层状硅铝酸盐,干态下NO2在高岭石表面的非均相反应为2级反应,非均相反应受到颗粒物表面积的制约。在湿态下NO2在高岭石表面的非均相反应为1级反应,研究发现湿度对非均相反应产生重要的影响。湿度增加会使反应速率降低,但能够大大提高非均相反应的持续性。非均相反应会导致高岭石表面表面酸化,增加高岭石的吸湿性。
蒙脱石是2:1型层状硅铝酸盐的典型矿物,本文分别对钠基蒙脱石和钙基蒙脱石的非均相反应机制进行研究,以比较层间不同金属元素对非均相反应的影响。研究发现NO2在蒙脱石表面的非均相反应为一级反应。在干态下在钠基蒙脱石表面的非均相反应只能发生自颗粒物表面,不能发生在层间。而由于Ca2+离子与NO3-有较强的结合能力,层间也成为与钙基蒙脱石非均相反应的场所,表面不是非均相反应的限制因素。在湿态下H2O可以进入蒙脱石单元层的层间,水的存在导致了颗粒物的形貌和粒径发生变化。湿度的增加会导致非均相反应速率的下降,但是可以提高NO2在钠基蒙脱石表面反应的持续性。
NO2在黄土和红土表面的非均相反应均为一级反应。研究发现层状硅铝酸盐矿物是非均相反应发生的主要场所。CO2可以吸附在黄土和红土表面生成碳酸跟,对非均相反应机制产生重要影响。
本文测定了高岭石、钠基蒙脱石、钙基蒙脱石、黄土、红土的反应摄取系数。
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