【摘 要】
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尽管多孔碳（porous carbon）相比于其他吸附材料（MOFs,Zeolites,Porous Polymers）通常呈现出较高的比表面积和和发达的孔隙结构,而且成本低廉并对环境友好。但普遍存在的低选择性和低吸附容量无法实现对低浓度煤层气CH4的有效分离和富集,主要归因于多孔碳材料不活泼的表面化学性质和较宽的孔径分布。研究表明,合成具备超微孔结构或通过官能团修饰的碳材料,可以显著提高多孔碳材
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尽管多孔碳（porous carbon）相比于其他吸附材料（MOFs,Zeolites,Porous Polymers）通常呈现出较高的比表面积和和发达的孔隙结构,而且成本低廉并对环境友好。但普遍存在的低选择性和低吸附容量无法实现对低浓度煤层气CH4的有效分离和富集,主要归因于多孔碳材料不活泼的表面化学性质和较宽的孔径分布。研究表明,合成具备超微孔结构或通过官能团修饰的碳材料,可以显著提高多孔碳材料的气体选择性和吸附容量,有利于促进对低浓度煤层气CH4的分离和富集。本文采用了廉价的葡萄籽（G）、淀粉（A）生物质作为碳源并通过Na NH2化学活化法、KOH化学活化法分别制备了高N掺杂的葡萄籽基碳材料GSs和超微孔结构的淀粉基碳材料MF@Cs,并借助物理吸附仪和竞争吸附仪重点检测其对CH4/N2/CO2气体的吸附分离性能。主要研究内容和结果如下:1.探索了水热浓度H（C）和水热温度H（T）对葡萄籽碳前驱体G-Precursor产率的影响,得到在200℃@6g/60ml（HC/DIW）的水热条件合成的水热碳具有最佳的产率,其产率为55.11%。通过Na NH2低温活化法制备得到的GSs多孔碳材料,SEM和TEM测试表明,所制备的碳材料表面分布着丰富的孔隙,大部分为微孔尺寸。BET测试表明,GSs的孔径分布在0.3-4 nm,为典型的微孔-介孔分级碳材料。其最高比表面积高达3909cm~2/g,总孔容为1.85cm~3/g。在273K下,GSs对CO2的吸附量超过5mmol/g。通过IAST预测了GSs对CO2/N2,CO2/CH4及CH4/N2分离选择性,其最高选择性值分别71.4,21.3,6.0。此外,借助了热力学分析软件HSC及TG-IR探索了Na NH2在不同温度范围的热力学方程,这为探索Na NH2的活化机理以及造孔机理提供了一定的理论支撑和技术支持。另外还对GSs的不同孔径下的孔容与CH4、N2、CO2的气体吸附量分别做了线性回归分析,探索出了CH4、N2、CO2的气体吸附量主要取决于GSs的超微孔孔容即小于1 nm的孔容。2.探索了活化温度（T）、碱碳比（n）和活化时间（t）对多孔碳MF@Cs的CH4/N2的吸附性能影响,得到:活化温度T=750℃,碱碳比n=1,活化时间t=1.5h时得到的碳材料MF@C-1-750对低浓度煤层气CH4/N2表现出良好的竞争吸附分离性能,其CH4的穿透时间为10.12min,大于N2的穿透时间（8.97min）,且CH4对N2的分离因子为3.2。通过SEM表征得到所制备的MF@Cs碳材料均为纳米球结构,这有利于活性吸附位点的均匀分布,有利于促进对低浓度煤层气CH4的分离和富集。BET测试表明MF@Cs的孔径分布在0.3-2nm,为典型的微孔碳材料且最可几孔径约为0.6 nm,接近CH4（0.36nm）的动力学直径,有利于促进对低浓度煤层气CH4分离富集。MF@Cs的BET比表面积SBET高达2415.9 cm~2/g,总孔容VT为1.36 cm~3/g,其中超微孔孔容V0.3~1.0nm为0.42cm~3/g。通过ASAP 2460物理吸附仪检测MF@Cs在273K和100k Pa下对CH4的静态吸附量高达2.8 mmol/g,高于大部分文献所报道的碳材料的CH4吸附量。3.对多孔碳MF@Cs的CO2吸附应用进行了拓展,探索了多孔碳MF@Cs对CO2的吸附性能,综合地分析和探索多孔碳材料MF@Cs在气体吸附分离领域的潜力和价值。通过ASAP 2460物理吸附仪检测得到:MF@C-1-750在273K和100k Pa下对CO2的静态吸附量高达6.5 mmol/g。MF@C-2-700也同样出色,其同样的测试条件下,对CO2的静态吸附量高达6.1 mmol/g,两者的CO2的静态吸附量均高于大部分文献所报道的吸附材料。通过对MF@Cs多孔碳材料的超微孔孔容与CO2静态吸附量做线性回归分析,得到CO2静态吸附量很大程度上取决于碳材料的超微孔孔容,其相关性R~2=0.82。通过穿透实验检测碳材料对CO2/N2及CO2/CH4竞争吸附性能。得出CO2相对CH4及N2均展现较长的穿透时间,动态吸附量较突出。MF@Cs多孔碳材料的简单的制备工艺,低廉的制备成本,出色的比表面积和孔容,以及优异的CO2气体吸附性能有望在未来混合气体的吸附分离中发挥出巨大的应用潜力。
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