硅纳米线基核壳结构复合光催化剂的合成及性能研究

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半导体光催化技术是一种能有望解决日益严重的能源环境问题的理想手段。一维硅纳米材料由于独特形貌结构、较强的光吸收性能、较快电子迁移率和高比表面积,在光催化中表现出广阔的应用前景。然而,单组分硅纳米材料在光催化反应中表面性质不稳定和量子效率偏低,在很大程度上限制其大规模应用。因此,开发和设计高性能且稳定的硅纳米复合光催化剂对促进硅纳米材料在光催化领域应用具有重要的科学意义。本文采用一维硅纳米线阵列作为基底,对其进行形貌调控,表面修饰和负载其他组分半导体,来探究对光催化性能的影响。(1)通过简单金属辅助化学刻蚀方法,制备整齐有序、高产量和具有多孔结构一维硅纳米线阵列。(2)通过静电作用力,将一维硅纳米线阵列和硫化镉量子点自组装形成核壳结构复合材料。复合光催化剂的光解水产氢和选择性还原对硝基苯胺光催化活性都高于单组分硅纳米线。电化学表征证明了 p型硅纳米线和n型硫化镉量子点形成了p-n结结构。复合材料界面的.p-n结构不仅有利于光生载流子分离,同时有效抑制了硫化镉量子点光腐蚀问题,从而提高复合材料光催化活性以及稳定性。此外,复合材料为片结构有利于回收重复利用。我们希望该工作为构建一维p-n结构的核壳复合光催化剂设计和应用提供一些良好的借鉴。(3)通过控制刻蚀时间,优化硅纳米线的长度,制备高性能的硅纳米线。利用一步煆烧方法制备硅纳米线-四氧化三钴核壳复合光催化剂,用于光解水产氢。相比单组分硅纳米线,复合光催化剂展现更好光解水产氢活性和稳定性。根据实验数据和理论分析,我们提出了一种新型直接Z-scheme电子传输方式,合理解释该体系反应机理。Z-scheme电子传输方式不仅促进光生载流子分离和迁移,同时保留复合体系反应氧化还原能力,从而提高复合材料的光解水产氢活性。
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