【摘 要】
：
2030年前“碳达峰”、2060年前“碳中和”等国家重大战略目标的提出,进一步促进了绿色新能源产业的发展。氢能作为化石能源的理想替代品,因此受到人们的广泛关注。电解水制氢是现有氢气制备途径中最具有发展潜力的方法之一,能够促进产氢的脱化石资源、低碳绿色和分布式发展。然而,电解水技术目前严重受限于缓慢的析氢、析氧动力学及大量昂贵的Pt、Ru、Ir等Pt族贵金属催化剂的使用。因此,合理构筑痕量贵金属修饰
论文部分内容阅读
2030年前“碳达峰”、2060年前“碳中和”等国家重大战略目标的提出,进一步促进了绿色新能源产业的发展。氢能作为化石能源的理想替代品,因此受到人们的广泛关注。电解水制氢是现有氢气制备途径中最具有发展潜力的方法之一,能够促进产氢的脱化石资源、低碳绿色和分布式发展。然而,电解水技术目前严重受限于缓慢的析氢、析氧动力学及大量昂贵的Pt、Ru、Ir等Pt族贵金属催化剂的使用。因此,合理构筑痕量贵金属修饰且高效稳定的析氢、析氧双功能催化材料对进一步突破电解水技术发展瓶颈至关重要。为此,考虑到Ru的价格优势以及高本征催化活性,本论文通过引入痕量Ru修饰由金属有机框架（MOFs）衍生的过渡金属磷化物（TMPs）,制备出了具有高析氢反应（HER）和析氧反应（OER）活性的双功能催化剂。获得的研究成果如下:1.选择立方块状的Mn Fe类普鲁士蓝（Mn Fe-PBA）作为MOFs前驱体材料,经历溶剂热载Ru途径以及后续的低温固相磷化过程获得了高效稳定的析氢、析氧双功能电催化剂Ru-Mn Fe P/NF。微观形貌表征表明小尺寸的Ru颗粒均匀分布在Mn Fe P纳米片上,为催化剂提供了丰富的活性位点和气体传输通道。电化学性能测试表明Ru-Mn Fe P/NF在碱性介质中可以高效稳定的驱动OER(191 m V@20 m A cm-2)和HER(35 m V@10 m A cm-2),在全水解制氢测试中,只需要1.470 V的槽电压即可获得10 m A cm-2电流密度,这与商业电极对Ru O2-Pt/C相比优势明显。基于此,以太阳能为直接能量来源,用Ru-Mn Fe P/NF作为电催化剂去驱动全水解装置获得了良好的制氢效果,彰显其实际应用的可能性。2.首先利用密度泛函理论（DFT）计算对目标催化剂的构筑成效进行了理论分析,计算结果表明Ru的修饰使Ru-Ni Co P在费米能级附近具有较高的态密度（DOS）,这对于电子转移的催化效应来说意味着更好的导电性。同时,Ru活性位点的存在优化了催化剂析氢、析氧关键中间体的吸附过程,从而降低了催化反应的势垒。在理论指导下所合成的Ru-Ni Co P/NF拥有独特的三维花状结构,可以暴露更多的活性位点,有利于电子和水分子的转移和吸附。实际电化学测试结果与理论计算相符合,Ru-Ni Co P/NF的确在1M KOH中表现出杰出的析氢(103 m V@100 m A cm-2)、析氧(285 m V@100 m A cm-2)双功能催化活性和稳定性。在优越的HER＆OER性能的鼓励下,以Ru-Ni Co P/NF作为阴、阳极催化剂组装的电解水制氢装置显示了超低的电解水电压(1.515 V@10 m A cm-2)和几乎100%的法拉第效率。
其他文献
随着军事武器的快速发展及5G时代的到来,人们迫切需要开发高性能的吸波材料,来解决当下电磁污染的问题。生物质碳具有环境友好性、低成本和良好的理化特性等优点,已成为新型吸波材料的潜在候选者。然而,由于其单一损耗机制,表现出较差的阻抗匹配特性,难以同时实现宽频和强吸收性能。通过引入多孔及多组分结构改善生物质碳的阻抗匹配特性,提高其衰减能力,得到兼具宽频、强吸收的吸波材料。本文采用来源易得的柚子皮（SP）
固态电池由于其高安全性、高能量密度和宽工作温度区间受到了人们的广泛关注,并成为日益增长的电子消费市场中潜在的电化学储能设备发展方向。聚合物固态电解质作为最常见的固态电解质有着易制造、高柔韧性、低成本、质量轻等优点,但是它较低的离子电导率和较差的机械性能限制了其发展。无机陶瓷固态电解质具有较好的机械性能和较高的离子电导率。然而,它们与电极间界面接触差的问题还需解决。复合固态电解质能够结合这两种电解质
骨肉瘤是一种高转移性的恶性肿瘤,患者生存率较低。目前骨肉瘤的治疗方法主要是外科手术和放/化疗相结合。切除手术会导致大块的骨缺损,同时术后还会残留一些肿瘤细胞。对于骨肉瘤切除手术后造成的骨缺损,可以采用传统的骨修复材料进行填充诱导修复,但是对于可能残余的骨肉瘤细胞却无能为力。因此,临床上需要开发一种新型的兼具抗肿瘤和骨修复功能的组织工程仿生材料,在治疗骨肉瘤的基础上促进骨组织再生。针对骨肉瘤术后治疗
SBS改性沥青防水卷材以其优异的高低温性能得到广泛应用。然而,由于SBS与沥青在化学结构和物理性质上的差异,使SBS与沥青相容性差而会产生相分离,导致SBS改性沥青的性能降低,故常采用硫磺类稳定剂来改善SBS改性沥青的相容性。但硫磺的使用会使SBS改性沥青的抗老化性能下降。为解决该难题,本文采用对苯醌二肟（GMF）为稳定剂,并与防老剂协同使用,以提高SBS改性沥青的高低温性能和抗老化性能,延长防水
高结晶度透明微晶玻璃不仅具有玻璃的透明度高、物理化学稳定性优异、制备简易等优点,还具备了晶体材料优异的发光特性等,是新型的固体光功能材料之一。因其具备优异热力学及光学性能,在国防技术、医疗安全、微电子技术等领域具有广阔的研究前景。本文通过在钠钙硅玻璃体系中引入成核剂ZrO2、添加剂B2O3,采用传统的高温熔融法制备出基础玻璃;通过二步法热处理方式制备出了高结晶度透明的微晶玻璃。在此基础上研究了不同
固体激光器的关键在于激光增益介质,而激光增益介质的性能由两方面决定的:一是基质材料;二是激活离子。在基质材料的选择上,往往倾向于对称性较高的基质材料,如YAG、CaF2和Y2O3。因为高对称体系材料没有双折射现象,这对光学透过率的提升大有裨益。但就发光性能来说,稀土离子在低对称体系往往有较好的表现,现如今对于非对称体系的研究日渐增多,如α-Al2O3、S-FAP和LSO。但是从不对称性的角度出发,
透明微晶玻璃是由纳米晶和玻璃相组成的复合材料,通过组成设计及对热处理制度的控制,可以在基础玻璃中析出纳米尺寸且分布均匀的晶粒,使得微晶玻璃保持高可见光透过率,同时具有相比基础玻璃更优异的机械性能、耐磨性、化学稳定性等优点,因此透明微晶玻璃成为了移动终端产品的优选盖板材料,特别是在2020年,苹果公司发布的iphone12产品全系列采用“超瓷晶”盖板,更是引领了透明微晶玻璃作为高端手机盖板的风潮。本
表面增强拉曼散射（Surface-Enhanced Raman Scattering,SERS）技术为分子痕量检测提供了一种新的方法。SERS基底是表面增强拉曼散射技术的关键,银具有超宽表面等离子体共振响应范围且是最优的表面等离子体材料,因此广泛应用于SERS研究中。光纤的引入使SERS技术向原位检测和远程监测等方向发展。本文探究影响银纳米材料形貌及尺寸的因素,以及银作为SERS基底对SERS性能
硅橡胶材料是我们生活中不可缺少的一部分,许多器具和电子材料都会用到硅橡胶。硅橡胶有质轻、流动性好、全体绝缘等优点。但是,大部分的硅橡胶导热性较小,高温使用容易影响电子材料的寿命。因此,本论文选用高导热绝缘的氮化硼（h-BN）作为导热填料,旨在不破坏其流变性能的情况下,探究硅橡胶的导热绝缘性。主要的研究内容和结果如下:（1）小尺寸的填料由于自身独特的性质更能很好地提高基体导热性。因此,本章选用氮化硼
微孔发泡注塑成型工艺因能产生大量均匀微小的泡孔,大幅降低材料的重量、提高材料的尺寸稳定性和隔热隔音性能,广泛的应用于汽车等领域,但泡孔的存在会减少材料在受载时的承载截面积,尤其当泡孔结构较差时,会使得发泡材料的韧性急剧降低,这极大的限制了这项工艺的应用。由于PP自身的熔体强度较低,纯PP发泡材料中的泡孔结构和韧性较差。本文基于PP发泡材料中泡孔结构和韧性较差的问题,通过加入不同的弹性体（POE、E