中国双碳目标的使命,促使资源的绿色低碳和高效循环利用成为未来行业发展的重要方向。在新能源汽车和储能市场对锂离子电池需求的快速推动下,大量废旧退役锂离子电池未来几年将急剧增长。由于其所具有的环境与资源双重属性,绿色低碳的开展有价金属的回收与再利用,已经成为当下废旧锂离子电池回收领域研究的热点。本文针对传统废旧三元正极中有价金属的浸出需要额外加入还原剂的问题,以热力学计算为依据,采用石墨负极原位还原焙烧再硫酸浸出的方法,实现有价金属的高浸出效率;基于热力学计算,系统研究了浸出液中各杂质的沉淀热力学行为,降低了浸出液中杂质的含量,并进一步利用浸出液中的有价金属实现了三元前驱体的制备与锂盐的再生。研究结果如下:（1）石墨负极原位还原焙烧废旧锂离子电池正极材料本文提出以石墨负极为还原剂原位碳热还原废旧三元锂离子电池正极材料,在焙烧温度700℃,焙烧时间90 min时,有价金属浸出率达到90%以上。焙烧产物主要以Ni、Co、Mn O、Li2CO3和C的形式存在,实现了从高价态金属离子Ni2+、Co3+、Mn4+向低价态金属单质Ni、Co和Mn2+的转变,表明与热力学分析的结果相一致,此还原焙烧过程中发生的化学反应如下:LiNixCoyMnzO2+（3/4-z/2）C=1/2Li2CO3+x Ni+y Co+z Mn O+（1/4-z/2）CO2（2）硫酸直接浸出焙烧产物及有价金属浸出动力学研究以废旧三元锂离子电池正极材料还原焙烧产物为原料直接进行硫酸浸出,在最佳酸浸条件为H2SO4浓度4 mol/L、液固比20 m L/g、反应温度90℃、浸出时间60 min时,有价金属Li、Ni、Co、Mn的浸出率分别为97.47%、98.75%、98.67%和96.43%。采用收缩核模型对硫酸直接浸出焙烧产物进行动力学研究,表明硫酸浸出焙烧产物控制步骤为产物层内扩散,有价金属Li、Ni、Co、Mn表观反应活化能（Ea）分别为24.934 k J/mol、22.236 k J/mol、19.838 k J/mol和22.328 k J/mol。（3）酸浸液杂质离子的沉淀热力学行为及除杂的系统研究基于热力学计算,构建杂质体系的Eh-p H图,采用化学沉淀法对酸性浸出液中的杂质离子（Cu、Al、Fe、P、F）进行了分离纯化的系统研究。酸性浸出液经化学沉淀分离除杂后,杂质离子Cu、Al、Fe、P和F的去除率分别为97.53%、95.15%、100%、92.58%和92.26%,而有价金属的损失率皆小于5%。用其除杂溶液制备的Ni0.5Co0.2Mn0.3（OH）2前驱体材料具有良好的结晶度,其粒径分布集中在1-10μm。共沉淀后的滤液采用碳酸盐法提锂,锂的回收率达88%。