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当今社会处于移动互联网时代,移动电子设备（可穿戴设备、手机、移动平衡车、消费级无人机）迫切地期待着更高能量密度的电池体系的发展应用。由于石油资源面临枯竭,大气污染及温室效应严重破坏生态坏境,汽车行业的电动化,互联网化已成为大的趋势,然而新能源汽车的发展需要成本更低,续航里程更高的电池系统。锂硫电池由于其正负极材料都具备超高的比容量,因此锂硫电池具有很高的理论比容量(2600 Wh Kg-1),被认为是下一代锂离子电池的代表,并得到了广泛深入的研究。然而锂金属负极在电沉积过程中,体积易膨胀,形貌不可控,因此负极固态电解质层破裂,锂离子优先沉积在这些破裂的地方并生长成锂枝晶,锂枝晶可以穿过多孔隔膜导致电池短路,从而引发热失控,在放电过程中锂枝晶“根部”优先氧化为锂离子,从而使枝晶与负极脱离接触,留下“死锂”,造成电池容量衰减。另外锂金属化学性质活泼,容易与液态电解质反应,锂枝晶的生成不断消耗电解质和锂负极从而造成电池内阻增大和容量损失。锂负极固液界面即SEI对抑制锂枝晶具有关键作用。基于上述问题,本论文通过原位修饰SEI膜从而提高锂负极稳定性。本研究工作通过三个部分系统地研究了提高锂金属负极SEI稳定性的办法。研究工作包括原位形成无机/有机复合界面膜来提高SEI稳定性、无机聚合物支撑起的高稳定性SEI、微量六氟磷酸锂做添加剂诱导溶剂开环聚合来增强SEI力学性能。通过三种提高SEI稳定性办法的研究,加深了对锂金属负极SEI特性的认识。第一部分以丙烯酸乙酯和碘单质为原料通过催化取代烯烃基α位氢原子成功的合成了α-碘代丙烯酸乙酯,随后在锂硫电解液中加入0.25 wt%α-碘代丙烯酸乙酯来原位生成无机/有机复合界面膜,界面中富含的无机成分碘化锂能保证界面的锂离子电导率,碳碳不饱和键通过聚合形成有机低聚物,从而提高SEI力学稳定性,基于此种策略的锂硫电池初始放电比容量和容量保持率得到了很大的提高,锂沉积形貌也得到了有效的改善。锂硫电池在1C充放电倍率下经过500次循环,锂负极表面展示出相对平整的形貌,锂对称电池在电流密度1 mA cm-2及1 mAh cm-2沉积量下电压曲线可稳定到500h。第二部分通过在电解液中加入0.5 wt%无机聚合物六氟环三磷腈负极SEI表现出更低的界面阻抗,和更有效的引导锂离子均一沉积的效果。六氟环三磷腈中氮原子的孤对电子具有引导锂离子均一扩散的作用。同时添加剂也增强了SEI的力学稳定性,抑制枝晶生成。锂硫1C下循环500次之后,负极形貌几乎呈完美平面状,对称电池在电流密度1 mA cm-2及1 mAh cm-2沉积量下具有更小的极化电压且可稳定到600h。第三部分我们通过在锂硫电池常用的电解液体系中加入微量的LiPF6,并研究其是否也能像在碳酸脂类电解液中一样,通过自身分解为强路易斯酸PF5和POF3来诱导1,3-二氧五环开环聚合,从而提高SEI力学稳定性。锂硫电性能在0.5C倍率下100次循环比未添加时容量保持率得到提高,放电容量同比提高100mAh g-1左右。