功能化二氧化硅基介孔材料的设计合成及性能研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:leolee
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
介孔二氧化硅材料因具有大比表面积、高孔容、均匀可调的孔径、易修饰和良好的生物相容性等特点,在催化剂载体、生物医学、传感器以及环境应用领域展现出较传统沸石分子筛无可比拟的优越性和广阔的应用前景。随着研究的深入,单一功能的纯介孔二氧化硅材料已难以满足科研和实际应用的要求。因此,新型多功能化的二氧化硅基介孔材料的研究已成为当前研究的热点。到目前为止,尽管研究人员已经取得了许多令人印象深刻的研究成果,已能够在微观、介观和宏观上对介孔材料进行控制合成,得到一系列具有不同介观结构、孔径大小、化学组成和宏观形貌的介孔材料。但是,绝大多数已报道的新型结构氧化硅复合材料的制各方法都存在工艺复杂,成本较高,适用性较差等缺点,难以实现大批量生产,使得目前绝大多数研究还停留在实验室阶段。此外,在功能化氧化硅基复合材料的结构设计和应用开发方面还有广阔的空间可以发挥。本论文主要的研究内容可概括为以下两点:1)探索高效、便捷、适合大规模生产的新型功能化氧化硅基介孔材料的合成方法;2)探索功能化氧化硅基复合材料的组成、结构与性能之间的联系,特别是催化领域和油水分离领域。  第一章中,我们综述了介孔氧化硅材料的合成与应用,从新型结构的合成方法、合成机理、控制合成以及应用等方面对介孔材料的发展进行了回顾。  第二章中,我们以硬模板法制备摇铃状结构介孔氧化硅材料。研究发现将制各的C/Au-Ag@mSiO2核-壳结构在空气中煅烧,除去硬模板后,纳米颗粒能够转移并固定到介孔氧化硅内壁。研究表明煅烧过程中,介孔氧化硅壳层中未反应的硅醇或硅酯将发生进一步的缩合,而缩合过程将导致介观孔道的急剧收缩。正是该过程对纳米颗粒的固定起到至关重要的作用。所制备的结构展现良好的催化活性和稳定性。  第三章中,我们运用有机硅辅助选择性刻蚀的思路一锅法制备M(M=Au orAg)@mSiO2摇铃状结构介孔氧化硅基复合材料。重点探讨了反应中有机硅烷的引入对结构转变(核-壳结构转变为摇铃状结构)的作用。研究表明氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)的水解速度高于正硅酸乙酯(TEOS)的水解速度,使得中间层介孔二氧化硅中未发生缩合的硅羟基优先与有机硅烷反应,造成中间层相对于最外层介孔氧化硅壳层结构更为疏松,孔隙率更高。另一方面,APTES对TEOS的溶胶-凝胶过程起到破坏作用,所以适量的APTES对结构转变是有利的。结构上的差异使得在接下来的反应中中间层优先被刻蚀掉,而最外层介孔氧化硅层保持完好。  第四章中,我们依然运用有机硅辅助选择性刻蚀的思路一锅法制备大脑皮层状形貌的Au@mSiO2核-壳结构。该章内容受第三章研究结果启发,通过选用不同性质的有机硅烷,得到了完全不同的结构。重点探讨了反应中有机硅烷的量和刻蚀时间对最终形貌的影响。研究表明,通过控制反应中乙烯基三乙氧基硅烷的量和反应时间的长短,能够实现对颗粒形貌、孔径和孔容的有效调节。此外,我们利用介观孔道内的乙烯基,采用自由基聚合的方法在孔道内接枝温度响应性高分子聚氮异丙基丙烯酰胺(PNIPAM),最终制备了温度响应性纳米反应器。在制备中间层介孔二氧化硅时,我们引入了荧光基团,使得最终产品展现出良好的荧光特性。  第五章中,我们运用溶胶-凝胶法在磁性Fe3O4纳米颗粒表面包裹二氧化硅壳层,然后利用原子转移自由基聚合(ATRP)的方法,在二氧化硅表面接枝聚氮异丙基丙烯酰胺(PNIPAM)分子刷,得到温度可控的润湿性表面。研究表明,所制备的有机-无机复合纳米颗粒能够作为固体表面活性剂,在油/水分离中得到稳定的Picketing乳液,极大地提高了纳米颗粒油/水分离效率。此外,可以通过提高体系温度,轻松实现Pickering乳液的破乳和磁性颗粒的回收利用。
其他文献
热喷涂过程的各种工艺参数通过射流与粒子间的相互作用影响粒子状态参数,而粒子状态参数与基体表面状态参数作为沉积过程的输入参数决定涂层的组织结构与性能.开发监测飞行粒
晚饭后,我们一家散步回来,爸爸走在前面,我和妈妈在后面跟着。到了一栋楼房前,爸爸拿出钥匙,走进一个单元准备开门,可是,那个单元不是我们家。爸爸一边开门,一边念叨着:“门坏啦?怎么开不了?”看到爸爸这个样子,我笑了几声,正想去提醒他,可妈妈说:“别告诉他。”我看到爸爸傻傻的样子,笑得前俯后仰。太好笑了!我和妈妈往自己家走去,这时爸爸才发现那不是我们的家。妈妈对爸爸说:“你酒喝多了?”  爸爸喜欢喝酒
期刊
该文分析了国内外温室环境与灌溉控制技术的特点,根据目前的技术发展趋势和国内实际应用特点和需求,确定了总体设计方案,即采用上下位机两级分布式的结构形式.上位机采用586
该文应用计算机视觉技术,通过对杂交玉米种子聚丙烯酰胺凝胶电泳图谱自动识别来检验杂交玉米种子的纯度,为农作物品种鉴定提供了一种新的技术手段.该文主要研究成果如下:(1)
岳佐泉,1945年生,山东平原县人。自幼酷爱书法,诸体皆通,尤擅舒体。现为山东省书法家协会会员,中国舒同书法研究会副会长,中国王羲之书画研究会会员,中国书画研究会会员、高
传统方法测定立木材积主要有每木检尺、角规测树、全站仪测树和临时样地调查,往往需要在野外选取大批的样地树木,人工测量其胸径、树高等参数。这些方法不仅费时费力、劳动强
该文研究的配电线路动态无功补偿综合装置是针对中国无功补偿的现状,实现跟踪配电线路无功潮流的变化对线路进行实时跟踪补偿.该装置采用晶闸管等电力电子器件取代有触点开关
回想起来,我小时候在地里干的最多的活是撒种子,俗称点豆豆,点的最多的是玉米粒。爸爸用锄头刨个小坑,我紧跟着点上两三颗玉米粒,然后他再用锄头背一推,或者是用脚一抹,就把种子埋好了。这么机械的活,我是最不愿意干的,可就我的能耐而言,锄头只能举三两下,也只能干這种活。没办法,只好想着怎么样能把种子位置点到最佳处,也就是小坑的最深处,而不能撒在小坑外面或者坑里较浅的地方。撒在外面了,还得再捡起来,或者爸爸
期刊
本文根据液压机设计领域专家提出的知识和技术资料,以微型机为硬件平台、AutoCADR14为运行软件平台、以专家系统为支持、以先进的液压机设计理论和方法为手段、以现代软件工程
本文成功研制了具有高屈服强度、高疲劳强度与高淬透性的板簧用贝氏体钢;首次对合金化影响钢的转变动力学曲线的机理从电子结构层次予以了阐明;对构成贝氏体钢屈服强度的第二相