石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种新型有机二维半导体材料,由于其原料来源广泛并且具有可见光响应能力和优越的带边位置,因此在光催化领域有着良好的应用前景。本论文主要采用理论计算和实验相结合的方式来开展g-C3N4光催化还原CO2的研究。本论文利用Materials Studio计算软件中的DMol3软件包模拟g-C3N4的两种同分异构体三嗪环g-C3N4(t-g-C3N4)和七嗪环g-C3N4(h-g-C3N4)的CO2还原至CO的机理,并且通过负载过渡金属Ni提高纯相g-C3N4还原CO2能力。并在此基础上,研究纯相和Ni负载t-g-C3N4和h-g-C3N4将CO2还原至CH4的还原机理。由此得出h-g-C3N4比t-g-C3N4更加容易还原CO2,并且在Ni负载之后能进一步的提升其还原CO2的能力。进一步我们通过实验和理论计算的手段研究其CO2还原至CH4的还原机理。实验上通过盐熔融法合成t-g-C3N4,热聚合法合成h-g-C3N4。然后在0.35W/m2光强的条件下进行CO2还原的实验。发现仍然h-g-C3N4具有更强的催化活性。进而通过对其CO2还原至CH4反应路径机理进行研究,发现h-g-C3N4具有更加优越光催化还原CO2的能力。基于已有的实验和计算结果,本论文筛选出h-g-C3N4作为CO2还原的基底材料,并通过掺杂ReS2的方式去提升其固有的光催化还原CO2的能力。实验结果表明掺杂ReS2之后,h-g-C3N4具有更强的光电响应和光催化还原CO2的能力。通过上述研究我们发现,在使用h-g-C3N4作为基底对其改性用于还原CO2均能有效的提升其自身的光催化还原CO2,因此,h-g-C3N4是一种良好的作为基底的光催化半导体材料,在光催化还原CO2领域具有广阔的应用前景。