FeOx-WO3催化剂NH3-SCR反应性能优化及机理研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cupzss
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
氮氧化物是主要的大气污染物之一,主要来源于化石燃料燃烧以及机动车尾气排放。NH3选择性催化还原脱除NO(NH3-SCR)是目前最为有效的烟气脱硝技术。高性能催化剂是NH3-SCR技术的核心。目前,商业催化剂V2O5-WO3(或Mo O3)/Ti O2存在活性温度窗口窄(300-400°С)、V2O5具有生物毒性等不足限制了其应用。无钒过渡金属氧化物催化剂因其优秀的NOx脱除率而备受关注。铁钨复合氧化物催化剂在一定的温度范围内具有较高的NO转化率和N2选择性,即使在H2O和SO2同时存在的情况下,失活率也较低。但其反应温度窗口仍需拓宽。因此本文进行了FeOx-WO3催化剂NH3-SCR反应性能优化及机理研究。首先通过调控催化剂的制备方法优化催化剂的NH3-SCR反应性能。催化性能很大程度上取决于制备方法,不同方法制备的FeOx-WO3催化剂的NO转化率依次为研磨法(FW-GR)>溶胶-凝胶法(FW-SG)>微乳液法(FW-ME)>浸渍法(FW-IM)。结果表明,NO转化率与Fe WO4物种密切相关。结果还表明具有较高比表面积、表面Fe2+含量、表面吸附氧、氧化还原能力、表面酸量和酸性强度的催化剂表现出更好的NO转化率。原位DRIFTS结果表明,不同方法制备的铁钨催化剂反应中间体具有明显差异。FW-GR和FW-ME涉及形成NH2,然后与NOx物质反应进一步分解为N2和H2O。而FW-IM上NH4NO3物种的形成则容易转化为N2O,这可能是FW-IM催化剂在反应中N2O量高于其他FW催化剂的原因。此外,四种FW催化剂虽反应中间体不大相同但是却都遵循在低温(<300°C)下以“L-H”机理为主,高温(>300°C)下以“E-R”机理为主。其次本文进一步通过调变催化剂制备过程中热处理温度优化FeOx-WO3催化剂SCR性能,探究热处理温度对催化剂表面结构和表面酸性的影响。结果表明400°C焙烧的FeOx-WO3催化剂在213°C时达到90%的NOx转化率,500°C焙烧的FeOx-WO3催化剂的NOx脱除效率超过90%的温度窗口为220-500°С。随着焙烧温度从400°C到800°C的增加催化剂的结晶度逐渐增强,但其氧化还原能力和表面酸性逐渐减弱。相对于高温热处理,更低温度热处理的催化剂具有更丰富的晶格缺陷和更多的表面Fe2+种类,产生大量的表面氧空位进而提高了催化剂表面的氧循环能力,促进了SCR反应。此外,FeOx-WO3催化剂上Lewis酸性位点主要由与不饱和Fem+和Wn+离子有关的晶格缺陷提供,而Br?nsted酸性位点主要由与部分水合钨物种(O-W-O和W-O-W)形成的表面羟基提供。综上,本文通过制备方法及热处理优化获得了催化性能优秀且无毒无钒的铁钨复合氧化物催化剂,初步认识了该催化剂物理结构、氧化还原性能、表面酸性与NH3-SCR反应活性的联系,得出了催化剂制备方法及热处理对NH3-SCR反应路径的影响。这为研究宽温度窗口、强抗性及廉价的催化剂提供了思路,同时对进一步开发高效SCR脱硝催化剂提供了参考依据。
其他文献
喷雾冷却具有优异的传热特性、良好的热均匀性、更高的冷却介质利用率且无沸腾滞后效应等优势,被视为解决未来高性能电子芯片散热的可行方案。目前喷雾特性对传热性能影响的
输尿管软镜激光碎石术是近年来治疗泌尿系统结石的一种有效方法。当前市场上的软镜缺乏末端力感知,手术过程中会面临软镜突进引发的穿孔等风险。因此,设计一款应用于输尿管软镜的力传感器,实现软镜末端作用力信号测量,对保障软镜手术的安全具有重要意义。由于软镜末端空间上的限制,设计一款符合尺寸要求、精度要求的微型力传感器具有很大的挑战性。同时,利用突变的力信号分析软镜操作过程中的接触信息是保障手术安全的关键。本
通过对主题公园在我国的发展进程和研究现状分析,基于保定地区特色民俗文化背景,展开对民俗文化主题公园的研究。探索如何在现有丰富题材类型的城市主题公园的基础上,完善有区域代表性的优秀非物质文化遗产,融合具有地方特色的民俗民风类文化。从民俗地域文化研究和保护出发,提取保定文化元素特色,从公园的设计定位、整体规划、景观元素设计等方面。在归纳国内外城市民俗文化主题公园的相关理论研学基础上,通过运用民俗文化旅
目的:探讨持续静脉输注利多卡因或乌司他丁对脓毒症大鼠炎性反应及急性肺损伤的影响及机制。方法:雄性成年SD大鼠60只,随机分为四组(n=15):假手术组(S组),脓毒症组(Sep组),乌司他丁组(U组)和利多卡因组(L组)。于CLP后24小时处死大鼠下腔静脉采血,检测各组大鼠血清肝功能(ALT、AST)、肾功能(Cr)、乳酸水平、IL-6、TNF-α、HMGB1浓度,快速留取肺组织测定肺组织中HMG
随着人类航天活动的不断增加,在轨航天器的数量日益增多,航天器的健康状态也越来越受到国内外专家学者的关注。航天器故障诊断技术的发展对于航天任务的顺利完成起着至关重要
目前,在世界上大部分国家的建筑结构抗风设计规范中都把风速定义为平稳随机过程。然而大量风速实测资料的分析结果表明,当测点位置的周边环境十分复杂或者台风、飓风等强风经过时,实测风速数据中非平稳样本数量会显著增多。因此,以平稳风速模型为基础的抗风设计必然不符合实际需求。此外,作用于建筑上的风荷载是由风场特性参数所决定,而风场特性受到风速性质的影响较大,所以有必要对非平稳风速模型下的风场特性展开研究。本文
C-S键的构筑是有机合成的基础,对于天然产物,药物分子和功能材料等的合成都具有重要作用,因此受到了人们的广泛关注。近年来,利用可见光诱导来实现C-S的构建已经引起了越来越
膝骨关节炎(knee osteoarthritis,KOA)是一种严重影响人类健康的疾病,以关节软骨损害为主,并累及整个关节组织,最终发生关节软骨及整个关节面的一系列损害。治疗目的在于缓解
在新发展理念下,城市滨水区的绿色开发与有机更新是促进经济发展、改善景观环境、塑造城市形象的重要途径。但目前人们对滨水区的尺度范围仍缺乏较为明确的定义,而简单的滨水区范围界定往往使滨水区的开发与改造忽略了滨水环境的生态效应。因此,合理的范围界定方式是滨水空间健康发展的必然要求,也是滨水区生态修复的首要任务。据此,本文在系统总结国内外研究的基础上,以沈阳市浑河两岸滨河空间为研究对象,运用气候地图相关研
滇池是我国第六大淡水湖泊,被誉为云贵高原“明珠”,其对昆明市社会经济发展和宜人气候的形成起着重要的作用。虽然滇池水质在逐年好转,但由于水环境中氮、磷营养盐仍处于较高水平,水体富营养化治理形势仍十分严峻。为加强滇池流域水环境综合治理,改善流域水质现状,本课题通过研究滇池流域主要探究入滇河流上覆水中溶解性有机质(DOM)的光谱特征和时空分布特点,探讨该区域水体中DOM的荧光组分与不同赋存形态的氮、磷、