【摘 要】
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MOFs衍生碳基材料由于其优异的导电性、多孔性和良好的稳定性等,在气相吸附、电化学和环境催化等领域有着广泛的应用。然而,直接对MOFs高温碳化可能会破坏其拓扑结构,造成骨架坍塌,比表面积下降,活性位点减少,对其性能造成不良影响。因此,研究MOFs热解碳化过程对更加合理的设计和制备性能和结构良好的MOFs衍生碳基材料具有重要指导意义。本文以三种典型MOFs(HKUST-1、MIL-101(Cr)和Z
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MOFs衍生碳基材料由于其优异的导电性、多孔性和良好的稳定性等,在气相吸附、电化学和环境催化等领域有着广泛的应用。然而,直接对MOFs高温碳化可能会破坏其拓扑结构,造成骨架坍塌,比表面积下降,活性位点减少,对其性能造成不良影响。因此,研究MOFs热解碳化过程对更加合理的设计和制备性能和结构良好的MOFs衍生碳基材料具有重要指导意义。本文以三种典型MOFs(HKUST-1、MIL-101(Cr)和ZIF-67)为研究对象,通过TG-MS联用技术,研究其在惰性氛围(He)中的热解机理和路径,研究结果如下:(1)三种MOFs的热解碳化过程被大致分为三个阶段:预热解阶段,热解碳化阶段以及深度碳化阶段。其中,表面吸附水或结晶水的损失造成了预热解阶段的失重,且失重率均小于3%;热解碳化阶段内有机配体被高温裂解,失重率均大于30%,碳基材料在此生成;深度碳化阶段内,碳基材料内部残余的有机物由于高温被进一步碳化,失重率均约为10%;(2)HKUST-1和MIL-101(Cr)在预热解阶段内的E值均小于100 k J·mol-1,且均遵循化学反应机理;(3)三种MOFs在热解碳化阶段内的不同之处在于最概然机理函数的反应级数存在微小差异,且在此阶段内均遵循随机成核和随后生长机理,E值在180~235k J·mol-1之间;(4)由于两种羧酸类MOFs本身性质的差异,HKUST-1在深度碳化阶段内遵循化学反应机理,E值为564.36 k J·mol-1;MIL-101(Cr)遵循三维扩散机理,E值为387.60 k J·mol-1。
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