Y(Sc)和Li共掺杂SnTe合金热电输运改性及机理研究

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SnTe合金是一种非常有潜力的中温热电材料,具有与PbTe相似的晶体结构和双价带结构,而且无毒,是PbTe的替代品。但SnTe较高的载流子浓度和较大的轻重价带能量差导致其塞贝克系数较低,而且SnTe的晶格热导率较高,这些不足使其热电性能还有很大的提升空间。SnTe热电性能的优化主要分为电性能优化和热性能优化。本文通过高温熔融+淬火+中温退火的工艺制备了样品,通过Y和Sc掺杂优化了 SnTe合金的能带结构,诱发能带收敛,提高态密度有效质量,同时Y和Sc为施主掺杂,可以降低SnTe的载流子浓度,从而优化SnTe合金的塞贝克系数,提高热电优值。并在Sc掺杂SnTe的基础上掺杂Li元素,提高合金的载流子浓度,提高热电优值。利用激光热导仪、电性能参数测试仪、霍尔效应测试系统等设备测试样品的热电输运性能,并结合X射线衍射仪、扫描电子显微镜等表征设备进一步研究Y(Sc)掺杂和Sc-Li共掺杂对SnTe合金微观结构和热电性能的影响规律,深入研究元素掺杂改性机理。研究发现,Y和Sc掺杂使得合金的能带发生收敛,提高SnTe的能谷简并度,态密度有效质量增大,塞贝克系数在整个温度范围内提升,结合载流子浓度的降低,从而使得塞贝克系数显著提高。Sn0.975Y0.025Te合金和Sn0.975Sc0.025Te合金在300 K至873 K温度范围内的平均功率因子分别为13.82 μW cm-1 K-2和13.92 μW cm-1 K-2,分别较纯SnTe提升了 38.2%和39.2%。平均ZT值分别为0.4和0.45,分别较纯SnTe 提升了 81.8%和 105%。研究结果表明,在Sc掺杂SnTe的基础上掺杂Li元素可以提高载流子浓度。Li受主掺杂提高了合金的载流子浓度,873 K下,Sn0.975Sc0.025Te-(Li2Te)0.01合金的电导率升至927.73 S cm-1,Li掺杂在SnTe引入点缺陷,增强了声子散射,873 K下,Sn0.975Sc0.025Te-(Li2Te)0.02 晶格热导率降至 0.86 W m-1 K-1,较 Sn0.975Sc0.025Te 合金下降了 3 9.9%,873 K 下,Sn0.975Sc0.025Te-(Li2Te)0.01 的功率因子为 18.39 μW cm-1 K-2,相比于 Sn0.975Sc0.025Te 合金提升了 37.5%。873 K 下,Sn0.975Sc0.025Te-(Li2Te)0.01 的 ZT值可以达到约0.91,相比于Sn0.975Sc0.025Te合金提升47%。
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