论文部分内容阅读
全球变暖是世界各国关注的热点问题,而减少以CO2为代表的温室气体的过量排放,对于缓解全球变暖十分重要。CO2的捕集技术是实现CO2减排的最有效的方法之一。本论文研究了不同制备方法和有机阴离子插层合成的Ca-Al类水滑石及其衍生吸附剂的形貌结构及其CO2吸附性能。采用低过饱和共沉淀法制备了Ca-Al-CO3类水滑石衍生复合氧化物,并考察了其CO2的吸附性能。与高过饱和共沉淀法相比,低过饱和共沉淀法得到的吸附剂,其CO2吸附量及多个周期的循环稳定性均更好。XRD、SEM表征表明,这主要是由于采用低过饱和共沉淀法制得的类水滑石呈现出胶囊状交联的特殊形貌,其衍生复合氧化物分散更均匀,CaO颗粒尺寸更小。进一步考察了共沉淀温度、Ca/Al比、甲醇改性对低过饱和共沉淀法制备类水滑石衍生钙基氧化物吸附剂CO2吸附性能的影响,发现不同共沉淀温度影响类水滑石的形貌、吸附剂颗粒粒径及堆叠程度,进一步影响CO2吸附量和稳定性;不同的Ca/Al比影响吸附剂颗粒分布、快速反应阶段和扩散阶段的速率常数,导致吸附剂的吸附性能差异;甲醇的改性对吸附剂吸附量增加及稳定性提高有积极的作用。在Ca/Al比为2,共沉淀温度为室温的条件下,对甲醇改性后的类水滑石衍生吸附剂进行了长周期稳定性CO2吸附脱附性能试验,发现吸附剂在30个循环后CO2吸附量仍然高达56.7 wt%,表现出优异的长周期稳定性。另一方面,首次采用柠檬酸根离子和硬脂酸根离子为层间阴离子,考察了有机阴离子插层对类水滑石衍生复合氧化物的CO2吸附性能的影响。结果表明,柠檬酸根插层的类水滑石衍生吸附剂初始吸附量更高,达到52.0 wt%,经过17个吸附脱附循环后,吸附量并未发生下降,说明吸附剂的稳定性很好。这主要是由于柠檬酸根插层的类水滑石经高温焙烧后得到的吸附剂,其晶粒尺寸更小,形貌更为疏松,Ca元素与Al元素分散均匀,且具有集中的介孔孔分布。