催化还原去除水中硝酸盐新型催化剂的研究

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随着工农业的迅速发展,人类大规模的固氮活动破坏了自然界氮素循环的平衡。水中硝酸盐氮的污染问题日渐引起人们的关注,去除水中硝酸盐的常规方法都有其难以克服的缺点。催化还原法是一种新型的水脱氮技术,该方法具有反应速率快、生成N2选择性高、能耗低且易操作等优点。催化还原法被国内外学者誉为最有前景的水脱氮方法之一。本论文以γ-Al2O3为载体,选用在有机物的加氢反应中都具有较好催化活性的非贵金属作为活性组分,制备了双金属催化剂。通过催化剂性能比较实验,从中筛选出活性好、选择性高的非贵金属催化剂。在双金属催化剂上添加活性组分贵金属Pd,制备出Pd用量相对较少的三金属催化剂,并与传统的Pd-Cu/γ-Al2O3催化剂进行催化活性和选择性的综合比较。考察了焙烧温度、金属比例、浸渍顺序和方式等制备条件对催化剂反应性能的影响,并采用XRD、SEM现代分析手段对催化剂进行了表征;研究了pH值、氢气流量、硝酸盐初始浓度、催化剂用量等对硝酸盐催化还原反应的影响。通过对所制备的一系列二元非贵金属催化剂进行评价与筛选后发现,W-Cu/γ-Al2O3对硝酸盐还原反应具有较高的选择性和催化活性。焙烧温度为350℃,W/Cu比4:1的催化剂对硝酸盐还原反应催化效果最佳。该催化剂在pH=4、催化剂投加量为2g/L、硝酸根初始浓度为100mg/L、氢气流量100mL/min、反应时间3h的条件下,硝酸盐氮去除率为52.49%,氨氮收率为4.38%。Pd-Cu-W/γ-Al2O3催化剂不仅Pd用量减少了,而且与传统的Pd-Cu/γ-Al2O3催化剂比较实验结果表明,无论是催化活性还是选择性都有所提高。Pd/W/Cu比值为3:1:1,焙烧温度为400℃,采用混浸法制备的Pd-Cu-W/γ-Al2O3对硝酸盐还原反应催化效果最佳。该催化剂在溶液pH=4,催化剂投加量为3g/L,硝酸根初始浓度为100mg/L,氢气流量100mL/min、反应时间1h条件下,硝酸盐氮去除率为100%,氨氮收率为7.8%。
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