高压脉冲放电协同催化剂降解4-氯酚废水的研究

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高压脉冲放电处理废水过程能够产生O3、H2O2、·OH等活性物质和紫外辐射、超声波等物理效应,是一项新型高效的水处理技术,被广泛用于各种有机废水的降解。为了充分利用放电过程中产生的紫外线,进一步提高有机废水的降解效果和能量的利用率,实验采用高压脉冲放电协同光催化剂的降解体系。本文选择酚类中比较有代表性的物质4-氯酚作为研究对象,分别从工艺参数影响、催化剂影响、中间产物分析、溶液矿化率分析、机理分析等方面对高压脉冲放电协同催化剂降解有机废水这一技术进行了比较系统的研究,研究结果表明:(1)高压脉冲放电体系中各工艺参数对4-氯酚溶液降解效果的影响:随着电极间距、脉冲频率、曝气量的增大,4-氯酚的降解率先增大再减小,这三个参数均有一个最佳值,过大过小对4-氯酚降解效果的提高都不利;随着电压的升高,4-氯酚降解率增大,达到一定值后继续升高电压,降解率几乎不变化;初始浓度越高4-氯酚降解率越低。(2)高压脉冲放电对4-氯酚废水的降解效果较好,在最佳工艺参数(电极间距为1.0cm、脉冲电压为26kV、脉冲频率为70Hz、气流量为4L/min)下处理150m L浓度为150mg/L的4-氯酚废水,放电45min时降解率为55.75%,放电90min时降解率为67.25%,而矿化率却只达到21.61%。中间产物浓度随时间的变化趋势均是先增大后减小,其中峰值浓度最高的是4-氯邻苯二酚,峰值浓度最低的是对苯酚。(3)由XRD检测和SEM观察推测:TiO2催化剂的最佳焙烧温度可能为500℃;Fe-TiO2催化剂的最佳焙烧温度可能为500℃或者550℃。实验结果表明,随着催化剂投加量及焙烧温度的增大,4-氯酚降解率均是先增大后减小,TiO2催化剂最佳焙烧温度和投加量分别是500℃、0.1g,Fe-TiO2催化剂的最佳焙烧温度和投加量分别为500℃、0.05g。(4)与单独脉冲放电相比,高压脉冲放电协同TiO2催化剂能有效地提高4-氯酚的降解率和溶液矿化率,且中间产物峰值浓度也有所提高,放电90min时,对苯酚消失。经过掺杂改性的Fe-TiO2催化剂催化活性增大,对废水的降解效果增强,脉冲放电协同Fe-TiO2催化剂降解4-氯酚废水,放电90min时,降解率达到79.29%,溶液矿化率为29.67%;对苯醌与对苯酚消失时间提前,三种中间产物的峰值浓度有所减小。(5)高压脉冲放电降解4-氯酚废水的途径是:(1)4-氯酚废水直接被完全降解为CO2和H2O等无机物;(2)4-氯酚先转化成中间产物,再转化成一些小分子有机物,最终再反应生成CO2和H2O。
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