富勒烯的理论计算和化学修饰一直是富勒烯化学研究的主要领域。本文的主要工作是研究利用Prato反应合成吡咯烷并[60]富勒烯及其理论计算，C<,70>分子C-C键活性的计算以及C<,70>臭氧化及其臭氧化物热分解的计算： C<,60>、乙醛酸乙酯以及取代甘氨酸乙酯可以在加热条件下生成吡咯烷并[60]富勒烯，产物可以有顺式和反式两种构型。当甘氨酸乙酯N上的的H原子未被其他基团(如CH<,3>，Ph，PhCH<,2>)取代时，反应产物为顺式和反式两种产物的混合物，不论反应时间的长短；但是，当H被其他基团(如CH<,3>，Ph，PhCH<,2>)取代时，只有反式产物生成。对于此实验现象，我们用理论计算方法进行了解释，并且证实脱去水分子生成1，3-偶极子的过程为整个反应的决速步骤。理论计算结果与实验现象能够很好的吻合。 对于C<,70>中C-C键活性顺序的争论，我们通过[2+1]，[2+3]和[2+4]反应的理论计算认为在C<,70>分子中，最为活泼的四种C-C键的顺序应该为C1-C2>C5-C6>C7-C8>C7-C21，而不是以前所认为的C1-C2>C5-C6>C7-C21>C20-C21。 C<,70>臭氧化时只能得到1，2-C<,70>O<,3>和5,6-C<,70>O<,3>两种臭氧化物。这两种臭氧化物在热分解时分别得到闭环产物1，2-C<,70>O和开环产物7,8-C<,70>O。我们对整个反应过程进行了计算：(1)C<,70>与八种不同C-C键反应的能垒以及产物的稳定性，从而确定了这八种C-C键的反应活性；(2)1，2-C<,70>O<,3>进行热分解时可以有六种不同的反应机理，其中四种将得到实验的产物，其他两种机理会生成非实验产物。在四种得到实验产物的机理中，有两种机理是在动力学和热力学占优势的，以此能很好的解释实验现象；(3)5,6-C<,70>O<,3>同样有六种热分解机理：四种得到闭环5,6-C<,70>O产物，另外得到开环1，6-C<,70>O和6,7-C<,70>O这两种产物。对于实验中得到的产物(开环7,8-C<,70>O)，可以通过6,7-C<,70>O转化得到；(3)此外，我们还发现：通过O原子在C<,70>球面的移动，不同构型的C<,70>O之间可以进行相互的转化。