纳米材料即几何尺寸介于1nm-100nm之间,尺寸效应和大的表面效应使材料具有某些特性的新材料,并在物理,化学及材料科学方面的研究取得了非常大的进展。纳米材料的应用遍及各个领域,包括纳米磁性材料、纳米半导体材料、纳米催化材料、医疗上的应用、环境保护和机械工业等。基于纳米材料的纳米科技必将对当今世界的经济发展和社会进步产生重要的影响。因此,对纳米材料的科学研究具有非常重要的意义。具有单原子厚度的二维(2D)单层材料,如石墨烯,氮化硼,硅烯,和它们的体相相比,由于其具有独特的性质而引起了人们极大的兴趣。2007年,实验上,Tushce等人已经在Ag(111)表面成功合成了两个单层厚度的去极化的ZnO(0001)薄膜,其中Zn和O原子像六角氮化硼(h-BN)单层那样排列在平面内,成为新的纳米研究材料之一。近来,另一类具有三原子层厚度的二维材料,即过渡金属二硫族化合物,如二硫化钼和二硫化钨,引起了广泛的关注,不仅因为其独特的电子和催化性能,还由于其较宽范围内通过应变或垂直电场对其能带工程的可调性。对于纳米材料的研究,基于密度泛函理论的第一性原理计算已经成为一种不可或缺的研究手段。在本论文中,我们主要利用第一性原理计算的方法,研究二维纳米材料的电子结构和磁性,并通过应力和外电场实现了对二维材料带隙的调制。第一章介绍了密度泛函理论的发展历程。首先简单介绍了量子化学常用的Born-Oppenheimer近似方法,然后叙述了Hatree-Fock方程,Hohenberg-Kohn定理,Kohn-Sham方程以及密度泛函理论最核心的交换相关能量泛函。最后我们介绍了基于密度泛函理论的几个常用的计算软件包。第二章首先简单介绍了氧化锌(ZnO)单层材料的结构特点、性质及其主要应用,然后根据其结构特点分别用非金属元素(B,C,N)进行掺杂,并用第一性原理计算的方法对其电子和磁性性质进行系统的研究。紧接着,我们又研究了化学修饰对氧化锌多层的结构和电子性质的影响。我们还分别考虑了氧化锌层与层之间的堆叠方式对电子结构的影响,包括AB和AA堆叠。在第三章中,我们主要利用第一性原理计算来研究过渡金属二硫族化合物单层及其范德瓦尔斯(vdW)异质结的电子结构性质,并研究了电场和应力对其带隙的调控,其中研究对象包括前过渡金属二硫族化合物单层,基于二硫化钼(MoS2)的范德瓦尔斯异质双层,三层和超晶格。第四章主要运用第一性原理研究了一维黑磷条带(PNRs),纳米管(SW-PNTS),多层磷烯,和2D MoS2或WS2和磷烯异质双层的几何结构和电子性质,以及机械应力和外加电场对它们带隙的影响。我们的计算结果表明由多层磷烯和单层二硫化钼组成的太阳能电池系统的PCE随着磷烯层数的增加由17.5%逐渐降至11.5%。单层磷烯与单层二硫化钼组成的太阳能电池体系产生的PCE高达17.5%。这些新的低维(1D和2D)磷烯纳米结构的电子性质,以及机械应力和外加电场对带隙的调控,表明磷烯是在纳米电子和光电器件方面具有很好的应用前景。