【摘 要】
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目前,我国正面临着严重的水环境污染问题,尤其是磷、砷污染。污水和农业径流中的磷被认为是富营养化的主要原因,富营养化和由此形成的有害藻华（HAB）对经济和环境造成了巨大的破坏。砷在环境中无处不在,对所有形式的生命都有剧毒,直接饮用或间接食用受砷污染的水和食物都对人类生理机能可能产生致命危害。因此,水环境中磷和砷的修复已经成为许多机构关注的焦点。本文制备了Ce-Ui O-66-NH2和Ce-MIL-1
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目前,我国正面临着严重的水环境污染问题,尤其是磷、砷污染。污水和农业径流中的磷被认为是富营养化的主要原因,富营养化和由此形成的有害藻华（HAB）对经济和环境造成了巨大的破坏。砷在环境中无处不在,对所有形式的生命都有剧毒,直接饮用或间接食用受砷污染的水和食物都对人类生理机能可能产生致命危害。因此,水环境中磷和砷的修复已经成为许多机构关注的焦点。本文制备了Ce-Ui O-66-NH2和Ce-MIL-101-NH2（Fe）复合MOFs材料,通过XRD、FT-IR、SEM、BET、TEM、FTIR以及XPS等测试手段对Ce-Ui O-66-NH2和Ce-MIL-101-NH2（Fe）材料的物理化学性质进行表征分析,然后将上述制备的两种MOFs材料分别应用于水中磷酸盐和As（V）的吸附研究。论文的主要内容及结果如下:（1）将铈引入至锆基MOF Ui O-66-NH2中,构筑了不同铈掺杂比例的新型Ce-Ui O-66-NH2系列材料,并在水溶液中进行磷酸盐吸附实验。结果显示,系列材料Ce-Ui O-66-NH2对磷酸盐的吸附等温线都更符合Langmuir模型,同时与材料优选实验结果一致,0.75Ce-Ui O-66-NH2表现出最优异的吸附量,为211.86 mg/g。此外0.75Ce-Ui O-66-NH2对磷酸盐的吸附发生很快,在60 min时达到平衡,准二级动力学可以很好地描述其吸附行为,因此证实了该吸附过程发生的是单分子层的化学吸附。溶液中一些干扰阴离子对磷酸盐的吸附影响不大,这种优异的选择性有助于通过0.75Ce-Ui O-66-NH2吸附剂的再生来回收高纯度的磷酸盐。热力学研究表明,磷酸盐在0.75Ce Ui O-66-NH2上的吸附是吸热,自发的过程。在连续五次再生循环实验后,对磷酸盐的吸附容量仅下降了19%。并且在含低浓度磷的实际水体中0.75Ce-Ui O-66-NH2对磷酸盐亦具有较高的去除能力,表明其对实际水的净化有重大意义。吸附机理分析表明,材料表面的羟基通过配体交换形成了Ce/Zr-O-P,可能对磷的有效吸附起关键作用。同时,在MOF结构中引入氨基,通过静电作用增强了对磷酸盐的去除。（2）将铈引入铁基MOF MIL-101-NH2（Fe）,构筑了系列不同铈掺杂比例的Ce-MIL-101-NH2材料,并将其应用在磷酸盐及As（V）的吸附。在仅含磷酸盐或As（V）的单独吸附体系中,等温吸附实验表明,Ce-MIL-101-NH2展现了比MIL-101-NH2更出色的磷酸盐及As（V）的吸附性能,其中1Ce-MIL-101-NH2对磷和As（V）的吸附容量最高,对磷酸盐的吸附容量达到了341.5mg/g,而对As（V）的吸附容量可达到了249 mg/g。Langmuir模型能更好地描述这两个吸附过程。此外,动力学实验表明,1Ce-MIL-101-NH2对磷的吸附速率快于As（V）的吸附速率,进行模型拟合后可以证明磷酸盐或As（V）在1Ce-MIL-101-NH2上的吸附是化学吸附,以共用或互换电子的方式进行涉及价键力的吸附。热力学实验表明,1Ce-MIL-101-NH2对磷酸盐或As（V）的吸附反应是吸热,自发的反应。同时,选用1Ce-MIL-101-NH2材料对磷酸盐和As（V）进行同时吸附,由于竞争吸附的存在,磷酸盐和As（V）的吸附容量均有下降。通过对比可看出,1Ce-MIL-101-NH2对磷酸盐和As（V）的吸附量分别为167.36 mg/g和87.55 mg/g,对磷酸盐的吸附是占优势的。此外,1Ce-MIL-101-NH2在具有竞争阴离子的实际水体中对磷和砷有极强的选择性。对完成吸附的1Ce-MIL-101-NH2进行TEM-mapping表征分析,可以明显观察到,棒状吸附剂表面生长出刺状结构,使其变得比较粗糙,同时从EDS图谱中还可发现,P和As元素在吸附剂表面的均匀分布。FT-IR和XPS分析表明,1Ce-MIL-101-NH2从水中去除磷酸盐和As（V）的主要机制是Fe/Ce-O-P的内层络合物的生成和静电吸引。将1Ce-MIL-101-NH2用于含磷酸盐和砷的阳宗海岸边泉眼实际水中,结果表明,吸附剂能保持优异快速的效率去除泉眼水中的磷酸盐和砷,进一步证实了1Ce-MIL-101-NH2吸附剂的应用潜力。
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