CO2是人类活动排放到大气中温室气体的主要成分之一，几十年来，温室效应的存在对气候变化和海洋酸化等产生了负面影响，另一方面，CO2是合成化学品和燃料的丰富C1组成之一。基于此，CO2甲烷化反应因其可以通过电转气(Power to gas)技术实现能源转化与储存而备受学者关注和研究，该反应的高效进行需通过催化剂实现，综合经济效益和反应活性，Ni基催化剂是其最具工业化前景的催化剂，然而，Ni基催化剂仍然存在低温性能不高和反应机理不明晰等难题。因此，探索以Ni为活性组分，拥有高低温活性和稳定性的新型高效催化剂是CO2甲烷化的研究关键。
　　本课题采用Ni作为活性组分，以水滑石为前驱体构筑纳米复合Ni基催化剂，分别利用水滑石层板中金属阳离子可插层的性质构筑特殊助剂Zr取代的Ni/Mg3-xZrxAl催化剂、利用水滑石层板间阴离子可插层的性质构筑稀土金属Ce掺杂的Ni/Mg3-xCexAl催化剂，并考察了其在常压和200-500℃温度区间的CO2甲烷化催化活性。借助N2吸附、透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、X-射线吸收精细谱(XAFS)和X-射线光电子能谱(XPS)对催化剂的结构和性质进行表征，借助原位红外漫反射光谱(DRIFTS)对催化过程进行在线表征，研究CO2甲烷化的反应机理。研究结果如下:
　　1.采用共沉淀法制备特殊助剂Zr取代的Ni/Mg3-xZrxAl系列催化剂，结果表明Zr的引入能够明显增加CO2甲烷化反应的低温活性，当Zr的取代量为0.4时，该催化剂的CO2甲烷化低温活性最佳。通过表征发现，Zr被成功引入到水滑石层板中，改变了金属-载体相互作用，增加了Ni物种的还原性，提高了催化剂的碱性位点数量，有利于CO2的吸附与活化，通过DRIFTS表征发现，Zr的加入促进了中间产物单齿甲酸盐的生成，有利于CO2甲烷化反应的快速进行。
　　2.采用离子交换法构筑了稀土金属Ce掺杂的Ni/Mg3-xCexAl系列催化剂，结果表明Ce的引入使得CO2甲烷化的低温活性得到提高，当Ce的引入量为0.3时，活性提高最为明显。表征结果显示，Ce的引入增加了催化剂的碱性位点数量，改变了CO2甲烷化的反应路径，有助于提高CO2甲烷化的低温活性。
　　本研究中采用水滑石前体法构筑CO2甲烷化Ni基催化剂，并用特殊助剂取代其部分元素，极大地提高了CO2甲烷化反应的低温活性。该催化剂简单可控的制备方法、优异的低温活性和稳定性使其成为CO2甲烷化工业催化剂的潜在选择，此外，对催构效关系的认识也将为CO2甲烷化反应机理的研究提供新的思路。