镧系酞菁催化剂的合成及其在噻吩氧化反应中的催化研究

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随着社会经济的不断发展,石化燃料的需求量也在不断攀升。由此带来的含硫化合物的过度排放所导致的环境问题已经日益凸显出来。世界各国政府和研究机构都在致力于减少轻质燃油中硫含量的方法研究。氧化脱硫因为其反应条件温和、设备简单、操作方便等优点使得其具有广泛的应用前景。本文首先以镧系金属为中心原子,4-硝基邻苯二甲酰亚胺为原料,以硝基苯为溶剂,通过程序升温的方法制备得到了一系列的三明治型硝基酞菁化合物,并对其进行了红外、紫外、荧光、X-ray衍射和循环伏安电性能表征。而后通过Na2S对得到的硝基三明治型酞菁进行部分还原,使其中2个硝基变成2个氨基。得到一系列还原后的六硝基二氨基三明治型酞菁化合物,同样对其进行了相关物理化学参数的表征。ZSM-5型介孔分子筛因其具备的铰链通道结构而被本文选用作为催化剂载体。首先用3-氯丙基乙氧基硅烷在其表面进行修饰,从而引入C1原子作为活性基团。其后利用化学反应将制备得到的六硝基二氨基三明治型酞菁键合在其表面从而制备得到一系列的酞菁催化剂。并对其进行了相关物理化学表征。本文将制备得到酞菁催化剂在实验室条件下进行了催化活性测试。研究其在噻吩氧化反应中的催化行为。并对测试结果最优的铈酞菁催化剂进行了催化动力学研究。本文通过一些系列的实验结果结合前人的研究基础,提出了“吸附-氧化-离去”的三步催化机理。
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