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纳米微晶纤维素（CNs）因具有来源广、可再生、可降解、力学性能优异等特性和优势而受到研究者的广泛关注。同时,CNs表面丰富的活性羟基有利于对其进行表面修饰。目前,很多研究者都将目光集中在源于陆生植物资源CNs的研究上,作为目前已知的唯一可以生产纤维素的海洋动物,海鞘纳米微晶纤维素（t-CNs）具有长径比大、力学性能更优异等独特的优势。但目前,有关t-CNs在聚合物,尤其是在橡胶复合材料领域的研究较少。因此,为充分利用海洋生物质资源,本论文率先对t-CNs在橡胶中的应用进行研究。在获得t-CNs对环氧化天然橡胶（ENR）补强的基础上,进一步对其进行表面修饰,并考察补强行为及机理。进而,基于ENR和t-CNs之间的氢键作用,并充分利用t-CNs表面易修饰及高长径比的特性,重点对t-CNs在自愈合的高强度橡胶、可重复加工橡胶以及各向异性橡胶复合材料领域的潜在应用进行了研究。具体研究内容和结果如下:（1）以源于海洋的海鞘被囊为纤维素来源,采用硫酸水解法从海鞘被囊中提取到了纳米棒状的t-CNs,与源于棉花CNs（c-CNs）的对比研究表明:两者的直径均为1020nm,但是长度分别为0.52μm和150300 nm,长径比分别为75和20左右。在此基础上,将其与同样源于生物基的ENR胶乳混合制备复合材料。基于两者之间较好的界面相互作用,t-CNs对ENR起到优异的补强效果,如添加10 phr的t-CNs,复合材料的拉伸强度和300%定伸应力较纯ENR分别提高了57%和6.8倍。同时,浇铸法和混炼法两种不同工艺制备复合材料的结果表明,由于t-CNs不同的分布状态,浇铸法样品具有更高的强度和定伸应力,而混炼法样品则具有更高的伸长率。（2）在上述研究基础上,首先采用马来酸酐（MAH）对t-CNs进行表面化学修饰,在其表面引入羧基,利用羧基和环氧基之间的反应在两者界面构建共价连接。结果表明:经MAH修饰后,在复合材料内部引入氢键和共价键双网络结构,氢键作为牺牲键可消耗能量,共价键可承受更高的外力,所以修饰后的复合材料表现出更高的强度和伸长率。如添加5 phr的t-CNs,其强度和韧性较未修饰的复合材料分别提高了52%和45%。进而,采用一锅法工艺,即先将天然胶乳（NR）与t-CNs混合均匀,然后进行环氧化反应制备复合材料。作为对比,两步法工艺是先将NR环氧化,然后与t-CNs复合。由于一锅法工艺过程较强的酸性和氧化性,对t-CNs表面起到一定的刻蚀作用,可以吸附更多的分子链,所以也在一定程度上改善了两者的界面作用。例如,通过一锅法工艺添加5phr t-CNs的样品,其力学性能达到甚至超过两步法工艺需要添加8 phr t-CNs的样品。（3）基于ENR分子链上的含氧官能团（主要为环氧基,还有少量的羧基、羟基等）和t-CNs表面羟基之间形成的氢键作用,同时控制ENR的硫化程度处于适当的水平,在保证ENR分子链较强的运动能力基础上,对t-CNs纳米粒子掺杂的高强度橡胶材料的自愈合行为进行了研究。结果表明,添加20 phr的t-CNs,材料的强度较纯ENR提高了2.5倍,同时自愈合效率也由纯ENR的50%左右提升80%左右。分析认为该材料的愈合机理主要为橡胶分子链的扩散、橡胶分子链之间以及两者界面的氢键作用。（4）通过TEMPO氧化在t-CNs表面引入大量羧基（TOCNs）,利用羧基与环氧基的反应,在两者界面成功构建羟基酯共价键,实现TOCNs同时补强和共价交联ENR的双重目的。通过添加20 phr的TOCNs,复合材料的强度和断裂伸长率较纯ENR分别提高了5.5倍和106%。同时基于界面羟基酯的动态可逆性,即在一定温度下通过交换反应实现网络结构的重排,该复合材料还表现出一定的可重复加工及高温自修复能力。结果表明,其重复加工效率和自修复效率均可达到80%左右。（5）考虑到t-CNs的高长径比,以及大的比表面积,以其为生物基模板,通过共沉淀法在其表面原位负载Fe3O4纳米粒子,成功构筑Fe3O4@t-CNs磁性杂化粒子,该杂化粒子的饱和磁化强度为42.9 emu/g。然后将其与ENR溶液混合,在挥发溶剂过程中,利用弱的外部磁场诱导杂化粒子在基体中沿t-CNs长度方向进行取向排列,并通过TEM和SEM对取向行为进行研究,辅以Halpin-Tsai模型对取向行为进行理论验证,最终获得具有各向异性的橡胶复合材料。添加5 phr的杂化粒子,平行和垂直取向方向样品的拉伸强度分别为3.72 MPa和3.05 MPa。（6）在采用橡胶或弹性体增韧聚乳酸（PLA）时,韧性的提高需要较高的增韧剂用量,往往伴随着刚性的迅速下降。考虑到t-CNs对高分子材料优异的增强效果,将其引入动态硫化PLA/ENR热塑性硫化胶（TPVs）中。结果表明,t-CNs的加入可在一定程度上提高PLA的结晶度,并强化交联橡胶网络,从而提高TPVs的强度和刚性,同时伸长率仍保持在较高的水平。形状记忆行为的研究表明,TPVs的形状固定率均保持在99%以上,形状回复率保持在80%以上,而且t-CNs的加入强化了橡胶交联网络,所以形状回复率有增加的趋势。