TiO2/ACF光催化材料的制备及光催化性能研究

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二氧化钛(TiO2)受到光照射后可生成具有高活性的羟基自由基,而羟基自由基具有极强的氧化性,可将吸附在TiO2表面的有机物或有毒无机物分解、氧化成二氧化碳和水以及无毒的无机成分。但TiO2在使用中存在易失活,易团聚和难回收等问题,所以TiO2的负载化对光催化技术的实用化非常重要。活性碳纤维(ACF)具有较大的比表面积和较好的吸附能力,可为催化剂提供高浓度的有机污染物的光催化反应环境,并使催化剂得到较好的分散,这种载体和催化剂的相互作用增强了TiO2的光催化活性,具有吸附和光催化降解的协同作用,提高了光催化效率,成为TiO2光催化剂的主要载体。论文通过正交实验分析了影响TiO2溶胶及TiO2水分散液稳定性的各种因素,并制备出相对稳定的TiO2溶胶和TiO2水分散液。实验发现,影响TiO2溶胶稳定性因素权重大小为B(无水乙醇的体积)>A(Ti(OC4H9)4与H2O的体积比)>D(温度)>C(乙酸的体积),最佳因素水平搭配为A为4、B为25ml、C为0.5ml、D为27℃;影响TiO2水分散的因素权重大小为A(SDBS的浓度)> C(pH值)>B(SDBS和SHMP浓度比)。最佳因素水平搭配为A为0.3%、B为3、C为9。利用最佳因素水平配制的TiO2溶胶可稳定存放12天。粒径分析发现,溶胶的颗粒直径分布在100nm以内,主要集中在几十纳米,影响溶胶稳定性的关键是溶胶颗粒大小及分布状况。而配制的TiO2水分散液的Zeta电位为-49.80mV,颗粒直径分布在100nm左右,颗粒大小及分布较为均匀。论文采用浸渍-干燥将纳米TiO2负载在粘胶基非织造布上,再通过磷酸活化、煅烧工艺一步法制成TiO2/ACF光催化材料,并对TiO2/ACF光催化材料继进行一些表征和测试。采用X射线衍射(XRD)、红外吸收光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积(BET)对TiO2/ACF光催化材料进行表征。XRD结果表明,TiO2/ACF光催化材料中的TiO2为锐钛矿和金红石的混晶,TiO2/ACF-1、TiO2/ACF-2与ACF经过高温碳化和磷酸活化,样品已具有完整的类石墨微晶结构; FTIR分析表明,TiO2/ACF光催化材料同时有Ti-O键以及TiO2和碳纤维的接触界面处的Ti-O-C键,化学上证明了二者结合; SEM图片显示不管是TiO2溶胶或TiO2分散液负载在纤维上,在纤维之间也有TiO2粉末,而且可以看到纤维表面有凹坑或孔洞,说明纤维已经过活化成为活性碳纤维; TG分析探讨在煅烧过程中,磷酸作为化学活化剂促进纤维素脱水,与纤维分子间形成化学键,促进纤维分子间的交联和芳构化,使之生成类石墨微晶碳结构; BET测试结果表明可以看出TiO2/ACF-1(500℃)和TiO2/ACF-2(500℃)的比表面积比都ACF的低。论文重点研究了TiO2/ACF光催化材料的光催化性能。TiO2/ACF-1(500℃)和TiO2/ACF-2(500℃)均在表现出了优异的光催化降解性能,120min降解亚甲基蓝溶液脱色率达到99.3%和99.81%;离心时间影响TiO2/ACF光催化材料的光催化总体表现在离心时间越短,光催化性能越好,但负载量经过离心1min和2min后减少,TiO2/ACF光催化材料依然较高的光催化效果,脱色率在90%以上。由于连续使用中,亚甲基蓝吸附未能及时被降解以及光催化剂活性的催化寿命的原因,导致随着重复使用的次数越多,TiO2/ACF光催化材料的光催化效果降低。
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