基于新型电子传输层和量子点配体交换动力学调控的高效量子点太阳能电池研究

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PbS量子点太阳能电池具有理论效率高、光吸收范围宽(覆盖可见到近红外区域)、可溶液涂布制备及稳定性好等优点,是一种备受关注的新型太阳能电池。目前高效的PbS量子点太阳能电池主要采用由宽带隙的金属氧化物电子传输层和量子点光吸收层组成的异质结结构。然而,低温制备的电子传输层存在缺陷密度高、迁移率偏低等问题,严重影响电池性能的提升。另一方面,量子点太阳能电池的性能很大程度上取决于量子点光吸收层,获得堆积密度高、表面缺陷少的高质量量子点薄膜是关键所在。本论文围绕PbS量子点太阳能电池对电子传输层和量子点光吸收层的关键需求,开展新型电子传输层和PbS量子点液相配体交换动力学调控研究,制备出高效量子点太阳能电池。主要研究结果如下:1.溶胶凝胶ZnO:PEI电子传输层提升PbS量子点太阳能电池性能。溶胶凝胶ZnO中往往存在较多的缺陷态,会加剧ZnO/PbS量子点界面处载流子的复合,阻碍载流子的收集。我们将聚乙烯亚胺(PEI)引入到溶胶凝胶ZnO薄膜中,有效钝化了ZnO的表面缺陷,同时还能提高ZnO结晶性和电子迁移率,降低ZnO的功函。器件机理分析表明ZnO:PEI电子传输层能够有效抑制器件中载流子的复合,促进载流子的传输。当PEI含量为5%时,ZnO:PEI/PbS量子点太阳能电池可以获得最高7.3%的器件效率,与无PEI器件相比提高了25%,同时器件展现了优异的空气稳定性。2.SnO2电子传输层提升PbS量子点太阳能电池的效率及稳定性。相比ZnO,SnO2具有更宽的带隙、高的电子迁移率和良好的酸碱稳定性,是一种优秀的电子传输层材料。但是,目前关于SnO2/PbS量子点太阳能电池的研究仍然很少。我们系统研究了SnO2的薄膜厚度和退火温度对电池性能的影响。通过退火温度的优化,减少了SnO2中有机物的残留和氧缺陷,提高SnO2的电子迁移率。材料及器件分析表明,SnO2电子传输层能够使器件更加充分利用紫外部分的太阳光,有效抑制异质结界面处载流子的复合,促进载流子的分离和传输。在优化的SnO2制备条件下(5%,250℃),获得了10.12%的太阳能电池光电转换效率,高于ZnO电子传输层器件(9.74%);同时基于SnO2的器件展现出更好的运行稳定性,在连续光照10小时后器件仍保持了90%以上的器件效率。3.PbS量子点的配体交换动力学调控及对太阳能电池的影响研究。利用PbS量子点墨水一步法制备量子点薄膜是提高器件效率、节约制备成本的重要途径。然而,如何提高量子点的表面钝化效果和胶体稳定性仍是量子点太阳能电池面临的挑战。我们通过改变醋酸铵添加剂的浓度调控量子点墨水制备过程中液相配体交换、相转移和表面钝化之间动力学平衡。醋酸铵添加剂浓度的调节能够有效提高量子点墨水的稳定性,降低量子点的缺陷态。当醋酸铵浓度为50 mM时,PbS量子点器件(带隙:1.39 eV)获得了10.01%的器件效率;且在空气氛围下放置90天后,器件仍保持了原有效率的95%,展现出优异的空气稳定性。进一步地,以带隙为1.05 eV的窄带隙PbS量子点构造器件,获得了7.47%的器件效率,其中短路电流密度(JSC)超过了30 mA/cm2;而且在装备750 nm滤光片后,器件仍保持了超过3%的效率和13.00 mA/cm2的JSC。证明了PbS量子点也是一种优异的叠层电池备选材料。
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