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稀薄燃烧能够使燃油充分燃烧,提高了燃油经济性,并相应减少了HC、CO和CO2的排放,是一种节能减排的燃烧方式。但是富氧气氛导致NOx浓度显著提高且不宜去除,目前最有研究前景的后处理技术是NOx存储还原催化技术。载体作为NOx存储还原(NSR)催化剂的重要组成部分,其物理织构和化学性质对NOx存储还原能力有明显影响作用,已成为目前研究热点之一。
本文以Al2O3、CeO2和ZrO2三类代表性载体作为Pt/Al2O3+BaO/support型NSR催化剂的研究对象,通过XRD、N2吸脱附、insitu-DRIFTS、NOx-TPD等表征方法以及NSR活性评价手段,综合比较了载体氧化物的织构、热稳定性、表面化学性质、载体与钡组分间化学作用等对NSR性能的影响。ZrO2负载样品由于低比表面及老化后有BaZrO3生成,使得样品的活性最低;Al2O3载体所具备的高比表面、丰富孔结构使样品在低温段具有最好活性,但低化学稳定性(BaAl2O4形成)降低了老化样品的存储还原能力;CeO2载体表面碱性及与存储组分间相互作用弥补了自身物理织构上的缺陷,使得样品在高温段具有最优性能,且在老化样品中未与存储组分发生固态反应,保持了样品老化后活性,是一种有发展潜力的NSR载体。
为了得到性能更好的样品,用共沉淀法将Al2O3和CeO2形成原子混合氧化物CA,通过Al2O3来提高CeO2载体的比表面积,改善孔道结构,结合CeO2自身的化学稳定性、表面碱性、储放氧能力协同提高样品的NOx存储能力。研究表明,铈铝混合比例为2:1时协同作用达到最优,样品的活性最佳。
本文以Al2O3、CeO2和ZrO2三类代表性载体作为Pt/Al2O3+BaO/support型NSR催化剂的研究对象,通过XRD、N2吸脱附、insitu-DRIFTS、NOx-TPD等表征方法以及NSR活性评价手段,综合比较了载体氧化物的织构、热稳定性、表面化学性质、载体与钡组分间化学作用等对NSR性能的影响。ZrO2负载样品由于低比表面及老化后有BaZrO3生成,使得样品的活性最低;Al2O3载体所具备的高比表面、丰富孔结构使样品在低温段具有最好活性,但低化学稳定性(BaAl2O4形成)降低了老化样品的存储还原能力;CeO2载体表面碱性及与存储组分间相互作用弥补了自身物理织构上的缺陷,使得样品在高温段具有最优性能,且在老化样品中未与存储组分发生固态反应,保持了样品老化后活性,是一种有发展潜力的NSR载体。
为了得到性能更好的样品,用共沉淀法将Al2O3和CeO2形成原子混合氧化物CA,通过Al2O3来提高CeO2载体的比表面积,改善孔道结构,结合CeO2自身的化学稳定性、表面碱性、储放氧能力协同提高样品的NOx存储能力。研究表明,铈铝混合比例为2:1时协同作用达到最优,样品的活性最佳。